Spectroscopie d’absorption ultra-rapide de rayonnement X

Les plasmas denses

   Les plasmas produits par interaction laser-matière permettent d’atteindre des densités et des températures élevées pendant un très court instant. Les propriétés radiatives de ces plasmas sont importantes pour la physique de l’intérieur des étoiles (Turck-Chieze et al., 2004) et les plasmas de fusion par confinement inertiel (Lindl et al., 2004). Les investigations expérimentales des coefficients de photoabsorption dans les plasmas sont un champ de recherche actif depuis plusieurs années, ainsi que le test des modèles théoriques des plasmas denses et chauds produit par chauffage radiatif. Cette méthode assure un chauffage uniforme à des températures de 80 eV et des densités allant de 0,001 à 0,01 g/cm3 dans des conditions proches de l’équilibre thermodynamique local (ETL) (Perry et al., 1996; Winhart et al., 1996; Back et al., 1997; Merdji et al., 1998; Renaudin et al., 2006).

Les transitions de phase ultra-rapide

   Dans l’industrie de la micro-électronique, on cherche de nouveaux matériaux, plus réactifs, plus efficaces. C’est pourquoi il est nécessaire de connaître en profondeur les mécanismes internes, comme les transitions de phase. Certaines de ces transitions s’effectuent sur des échelles de l’ordre de la centaine de femtosecondes, et les mécanismes de transition ultrarapide sont mal connus. Une des premières expériences démontrant le potentiel des sources de rayonnement X produites par laser pour l’absorption était basée sur l’étude de la structure de XANES, résolu en temps, et utilisant une cible solide de tantale pour produire la source (Raksi et al., 1996).

Transition de phase ultra-rapide dans du VO2 (INRS)

   L’objectif est d’étudier le processus de transition de phase du dioxyde de vanadium (VO2) en mesurant des spectres d’absorption de rayonnement X. En effet, si l’on étudie le spectre proche des seuils d’absorption, on observe une structure XAS (acronyme anglais de X-ray Absorption Structure). On peut la séparer en deux sous-structures qui donnent des informations différentes. La structure proche du seuil, appelée XANES (X-ray Absorption Near Edge Structure), donne des informations sur la structure de bande, comme le nombre d’électrons constituant les bandes de valence et de conduction. La structure éloignée du seuil, appelée EXAFS (Extended X-ray Absorption Fine Structure), permet d’obtenir les distances interatomiques. Ces deux structures seront abordées plus précisément dans le paragraphe 2.2.3. En étudiant ces structures en fonction du temps pendant la transition de phase, il sera donc possible de remonter au mécanisme moteur de la transition. La figure 1.4 représente schématiquement les niveaux d’énergie moléculaires des bandes de valence et de conduction du VO2, ainsi que l’organisation de la structure cristalline pour les deux phases, basse et haute température. Dans la première, la structure est monoclinique et les bandes de valence sont séparées à l’énergie de Fermi, le VO2 est semi-conducteur. Par contre, à haute température, la structure est rutile, et il y a une modification des bandes d’énergie : les bandes 3dπ et 3dk ne sont plus séparées, le VO2 est conducteur.

Élargissement par impact électronique

   Les micro-champs électriques régnant dans le plasma du fait des mouvements des électrons et des ions influencent les niveaux atomiques. De même qu’un champ magnétique provoque une levée de dégénérescence des niveaux de nombres magnétiques différents, la présence d’un champ électrique lève la dégénérescence des niveaux de nombres quantiques cinétiques différents, connu sous le nom d’effet Stark. Le profil Stark est composé d’une superposition de lorentziennes, correspondant aux niveaux dont la dégénérescence a été levée. Les raies émises par des niveaux de nombre quantique supérieur pair ont en général une composante centrale, alors que les raies correspondant à un nombre quantique supérieur impair présentent un creux au centre. Les ailes de raies sont créées par le micro-champ ionique. On le calcule dans une approximation quasi-statique, car les ions sont lourds et bougent peu. On peut tenir compte de la dynamique ionique, mais elle modifie peu les profils. Le centre de chaque composante ionique est élargi par un champ à haute fréquence, dû aux collisions électroniques. La largeur Stark d’une raie est importante pour les éléments de Z faible, et augmente avec le nombre quantique. Elle varie beaucoup avec la densité électronique, et sa mesure constitue un diagnostic de densité.

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Table des matières

Résumé
Remerciement
Liste des figures
Liste des tableaux
1 Introduction 
1.1 Contexte
1.1.1 Principe de la spectroscopie d’absorption X par laser
1.1.2 Matière en régime transitoire
1.2 Objectifs
1.2.1 Absorption de plasma dense et chaud (LULI)
1.2.2 Transition de phase ultra-rapide dans du VO2 (INRS)
1.3 Principe de l’expérience
1.4 Méthodologie
1.5 Organisation du manuscrit 
2 Généralités sur l’absorption du rayonnement 
2.1 Absorption d’un photon
2.1.1 Transition lié-lié
2.1.2 Transition lié-libre
2.1.3 Transition libre-libre
2.2 Influence du milieu 
2.2.1 Spectres de raies
2.2.2 Décalage du seuil d’absorption
2.2.3 Phénomène autour des seuils : XAS (EXAFS & XANES)
2.3 Conclusion
3 Moyens expérimentaux et numériques 
3.1 Lasers 
3.1.1 Principe d’un laser CPA
3.1.2 Le laser 100 TW du LULI
3.1.3 Les lasers de l’INRS
3.2 Spectromètres 
3.2.1 Cristal tronconique
3.2.2 Réseau concave à champ plan
3.3 Détecteurs
3.3.1 Caméra CCD
3.3.2 Caméra à balayage de fente
3.4 Diagnostique plasma : FDI 
3.4.1 Principe
3.4.2 Le faisceau sonde
3.4.3 Interféromètre de Mach-Zehnder
3.4.4 Information temporelle
3.4.5 Extraction de l’information
3.5 Simulation hydrodynamique : MULTI-FS 
3.5.1 Description du modèle
3.5.1.1 Les équations hydrodynamiques
3.5.1.2 Résolution des équations de Maxwell
3.5.1.3 Conductivité électrique haute fréquence
3.5.1.4 Chauffage par conduction thermique
3.5.1.5 Relaxation électron-ion
3.5.1.6 Les équations d’état
3.5.2 Exemple d’une simulation d’une feuille d’aluminium
3.6 Simulation de physique atomique
3.6.1 TRANSPEC
3.6.2 OPA-S
3.7 Conclusion 
4 Spectroscopie d’absorption X de plasmas denses 
4.1 Introduction 
4.2 Caractéristiques expérimentales
4.2.1 Géométrie
4.2.2 Structure de l’échantillon sondé
4.2.3 Caractérisation de la source X
4.2.4 Mesure de la densité surfacique
4.3 Caractérisation du plasma
4.3.1 Mesure indirecte de la densité et de la température
4.3.1.1 Validation du modèle 1D MULTI-FS
4.3.1.2 Paramètres de la simulation
4.3.1.3 Intégration temporelle pendant 4 ps
4.3.2 Effet temporel
4.4 Absorption d’un plasma d’aluminium
4.4.1 Analyse spatiale de spectres : dépendance en énergie
4.4.2 Évolution temporelle des spectres
4.4.2.1 Présentation des résultats expérimentaux
4.4.2.2 Présentations des spectres théoriques
4.4.2.3 Discussions pour les temps intermédiaires
4.4.2.4 Discussions pour les temps extrêmes
4.4.3 Récapitulatif des plasmas sondés
4.5 Absorption d’un plasma de brome 
4.6 Conclusion 
5 Spectroscopie d’absorption X d’un solide 
5.1 Introduction 
5.2 Le dioxyde de vanadium 
5.2.1 La transition de phase
5.2.2 Étude optique ultra-rapide de la transition de phase photo-induite
5.2.3 Diffraction X femtoseconde
5.2.4 Absorption X de la transition de phase photo-induite
5.3 Description de l’expérience
5.3.1 Principaux éléments et géométrie
5.3.2 Les échantillons de VO2
5.4 Caractérisation du spectromètre 
5.4.1 Utilisation d’un élément léger pour la calibration : le carbone
5.4.2 Résolution spectrale théorique
5.4.2.1 Influence de la taille de la source
5.4.2.2 Influence de la taille des pixels
5.4.3 Quelques particularités à prendre en compte dans l’analyse des images
5.5 Caractérisation de la source X
5.5.1 Utilisation d’éléments lourds : spectre continu
5.5.2 Brillance de la source X
5.5.3 Caractérisation temporelle
5.6 Absorption de rayonnement X dans du VO2
5.6.1 Mesure en statique
5.6.2 Mesure en dynamique
5.7 Conclusion 
6 Conclusion 
6.1 Synthèse 
6.2 Perpectives
6.2.1 Perspective générale
6.2.2 Perspectives spécifiques
Liste de mes publications
Bibliographie

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