Prédiction et modélisation des propriétés mécaniques des composites dentaires

L’environnement buccal

   La bouche constitue un environnement agressif envers les dents et les matériaux de restauration dentaire. La cause la plus intuitive est la nourriture que nous ingérons, et en particulier le sucre [Tou03]. En effet, de nombreuses bactéries présentes naturellement dans la bouche interagissent avec les molécules de glucose, de saccharose, etc. et leurs composés. Les bactéries les utilisent d’une part pour se lier entre elles et à l’émail, formant des structures complexes à la surface des dents [Lem06, Mik96]. Ce phénomène est connu à l’échelle macroscopique sous le nom de plaque dentaire. Mais ces bactéries transforment ces molécules de sucre en acide lactique, ce qui rend l’environnement acide. Lorsque le pH passe sous le seuil de 5,5 pour l’émail et 6,2 pour la dentine, un déséquilibre se crée entre les ions calcium Ca2+ et les ions phosphates PO4 3- qui composent les cristaux d’hydroxyapatite [Hei07]. Ces cristaux sont alors dissous, ce qui revient à dire que l’émail se déminéralise. Ce phénomène peut s’auto-entretenir car les bactéries peuvent alors se loger dans les interstices ainsi créés et continuer la production d’acide lactique dès qu’elles capteront du sucre [Pac18]. Un environnement buccal au pH faible peut aussi être engendré par l’ingestion d’aliments acides, bien que le phénomène soit moins important ainsi [Pac18]. Enfin, d’autres habitudes comme le tabagisme ou la prise de médicaments peuvent aussi modifier la plaque bactérienne à la surface des dents, et une déminéralisation de l’émail à terme [Gri19]. Comme mentionné dans les paragraphes I.1.a) et I.1.d), certaines dents possèdent des sillons anfractueux complexes, et des zones proximales de contact dentaire difficile d’accès. Des résidus de nourriture peuvent donc se loger dans ces zones pendant de plus longues périodes, ce qui augmente la fréquence du phénomène décrit au-dessus. Les zones proximales sont aussi des points de départs privilégiés pour les phénomènes d’acidification. Sans un brossage des dents complet et régulier, la production d’acide lactique en bouche sera donc plus importante et prolongée. La salive est importante car elle joue un rôle de protecteur contre les attaques extérieures. Composée à 99% d’eau, elle comporte aussi des ions (notamment chlorure Cl- , sodium Na+, potassium K+ et bicarbonate HCO3-) qui aident à maintenir un pH neutre dans la bouche [Hum01]. Elle possède aussi de nombreuses protéines qui luttent contre les dépôts dentaires et les infections. Cependant, la composition exacte de la salive varie selon les individus ; elle peut-être plus ou moins efficace. Sa composition peut aussi changer en cas de maladie ou d’hyperglycémies chez les diabétiques, par exemple [Ben88]. Par ailleurs, si elle est adaptée pour interagir positivement avec son environnement naturel, les ions et protéines peuvent au contraire attaquer les biomatériaux de restauration utilisés en bouche. Enfin, la température dans la cavité buccale est maintenue autour de 36,8 °C, soit la température corporelle. Cependant, localement et en particulier vers les incisives, celle-ci peut être plus basse, jusqu’à 33 °C [Moo99]. Par ailleurs, des variations importantes et brusques peuvent survenir, notamment lors des repas. Des boissons chaudes comme le café peuvent être ingérées, difficilement autour de 60 °C et confortablement jusqu’à 55 °C [Pla74]. Cette dernière température est d’ailleurs considérée comme le seuil de tolérance de la douleur chez l’être humain. La température des dents augmente dans des proportions légèrement plus faibles que la température buccale. On peut donc supposer que les dents peuvent atteindre localement et brièvement des températures pouvant aller jusqu’à 55 °C. Dans l’autre extrême, manger des aliments froids comme des glaces peut faire descendre la température des dents jusqu’à 5 °C. D’autres phénomènes peuvent aussi avoir lieu. En faisant du sport dans un environnement frais à des vitesses relativement importantes (par exemple du ski ou du vélo en hiver), la bouche s’assèche et les dents se refroidissent rapidement par convection [Boe72]. Ces brusques variations de températures ont des effets de chocs thermiques sur les matériaux dentaires, qui n’ont pas les mêmes coefficients de dilatation thermique que les tissus dentaires. Enfin, augmenter la température buccale permet aussi d’apporter l’énergie nécessaire pour activer certaines réactions bactériologiques néfastes pour la santé dentaire [bio13].

Matrice polymère

   La matrice résineuse seule ne possède pas les propriétés mécaniques suffisantes pour une restauration dentaire. Cependant, elle joue le rôle de liant entre les charges minérales. Elle permet aussi d’optimiser l’obturation des cavités et d’améliorer l’adhésion des composites aux tissus dentaires. Plusieurs polymères sont mélangés au sein d’une même matrice organique, dont les proportions varient selon le fabricant et l’utilisation du composite. Les monomères utilisés sont très souvent des dérivés de diméthacrylates, et parfois de siloranes (cas du Filtek Silorane© (3M ESPE) notamment). Cela permet leur bon mélange et une bonne affinité avec les adhésifs utilisés pour améliorer l’adhésion entre le composite et les tissus dentaires. Parmi eux, le bis-GMA est le monomère le plus utilisé. Son nom complet est le 2,2-bis-(4-(2-hydroxy-3- méthacryloxyproproxy)phényl)propane [bio13]. C’est une molécule symétrique dont les deux cycles aromatiques (Figure 1.4) rigidifient la structure. Les deux radicaux hydroxyles (OH) se lient facilement à d’autres molécules, augmentant encore la viscosité du monomère. Comme pour les autres dérivés, les monomères se lient entre eux par les groupements méthacrylates à leurs extrémités. Des dérivés du bis-GMA se sont développés (bis-EMA, bis-MA, bis-PMA, EBPADMA) pour avoir des molécules encore plus hydrophobes. Des polyuréthanes comme l’UDMA peuvent aussi être utilisés en complément ou en remplacement du bis-GMA.

Fonction et morphologie

  Dans le domaine dentaire, les renforts des composites sont appelés des charges. Elles ont des propriétés complémentaires à celles de la matrice. Elles ont globalement de meilleures propriétés mécaniques, notamment en ce qui concerne le module élastique, la résistance aux chargements (traction, compression, flexion), la limite d’élasticité ou la résistance à l’usure. Elles limitent aussi les inconvénients constatés lors de l’utilisation de résines polymères seules. En particulier, les charges restent inertes lors de la polymérisation de la matrice, limitant le retrait du composite (cf II.3.1). Elles sont aussi beaucoup moins sensibles aux variations thermiques. Enfin, si l’interface entre les charges et la matrice est bien préparée, leur ajout limite l’absorption hydrique du composite. En contrepartie, elles augmentent aussi la viscosité du matériau, le rendant plus difficile à polir proprement. Les charges augmentent enfin l’opacité du composite, dont le contraste ainsi apporté par rapport aux tissus naturels est nécessaire pour le suivi radiologique des restaurations. Les charges prennent le plus souvent la forme de particules polygonales dont les trois dimensions sont de tailles similaires. Des particules sphériques sont aussi utilisées, voire plus rarement des microfibres ou des charges elliptiques [Val18]. La taille de ces charges peut aller de quelques nanomètres à une centaine de microns. Cette taille dépend du type de charges utilisées. Plus le rapport entre la surface extérieure et le volume d’une charge, appelée surface spécifique, est importante, plus la viscosité du composite augmente pour un même taux de charge [Beu09]. Pour arriver à un compromis entre homogénéité du composite et bonne viscosité, les nano-charges et les micro-charges sont souvent combinées dans des composites appelés hybrides

Adhésion aux tissus dentaires

   Après polymérisation, les composites doivent adhérer parfaitement aux tissus dentaires, pour améliorer la durabilité de la restauration. La dentine et l’émail sont cependant des matériaux plutôt inertes. Comme les charges, la surface des tissus doit donc être traitée avant de déposer le composite dans la cavité. Le but final est de déposer une résine d’adhésion sur les tissus pour faire le lien avec le composite. Le traitement de l’émail est le plus facile. Naturellement, sa surface est relativement lisse. Sa rugosité est augmentée par la technique du mordançage [Gue18]. Celle-ci consiste à appliquer un acide (phosphorique, par exemple) pendant une trentaine de secondes. Le but est de déminéraliser l’émail sur 5 à 10 microns. Des micro-porosités sont ainsi créées, augmentant considérablement la surface decontact et son énergie de surface. La résine d’adhésion peut alors facilement imprégner cette zone déminéralisée, créant un ancrage mécanique solide (micro-clavetage). Le composite peut alors se lier chimiquement à l’adhésif. La dentine étant moins résistante, son traitement est plus délicat. Lors de la préparation de la cavité, le polissage produit inévitablement des débris qui se déposent sur une couche de quelques micromètres, appelée boue dentinaire. Cette couche est composée d’un mélange d’hydroxyapatite, de protéines et de bactéries. Pour l’éliminer, la même technique de mordançage que pour l’émail est utilisée, mais de façon à provoquer une attaque moins agressive. Les premiers microns de tissu sains sous la boue dentinaire sont aussi déminéralisés, laissant apparentes les extrémités des fibres de collagène. Celles-ci doivent être protégées au risque de se fragiliser. Pour cela, un primaire d’adhésion est déposé via une solution organique dans laquelle il est dilué. Ce primaire est une résine hydrophile qui va donc imprégner la surface des tissus. Lorsque le solvant se sera évaporé, le primaire aura rigidifié les fibres de collagène. Enfin, la résine adhésive est déposée. Celle-ci possède une forte affinité avec le primaire ; elle peut donc remplir les tubules dentinaires et se lier au primaire et permettre le dépôt du composite dans la cavité.

Obturation de la cavité

   Comme expliqué dans la section précédente, la profondeur de pénétration de la lumière bleue dans le composite est limitée. Pour la plupart des composites, afin d’assurer une bonne polymérisation de la matrice, il est recommandé de déposer le composite de façon incrémentale, par couches de 2 mm au plus. Chaque couche est polymérisée par la lumière bleue avant que la suivante soit déposée, jusqu’à remplir la cavité. Cette technique présente également l’avantage de diminuer les contraintes résiduelles internes dues au retrait de polymérisation car le retrait est fonction du volume de composite déposé [Bic13]. L’espacement résultant de la contraction d’une couche peut aussi être comblé par la couche suivante. Les contraintes aux interfaces avec les tissus dentaires sont également diminuées. Avant le dépôt de la première couche de composite, il est en outre possible d’ajouter une étape de « tapissage » de la cavité par une résine beaucoup moins chargée, de module d’Young par conséquent plus faible. Ceci lui permet de mieux absorber les contraintes de rétraction aux interfaces avec les tissus dentaires, faisant office de joint. Les contraintes internes dans le composite sont ainsi réduites. Par ailleurs, la couche d’OIL qui se forme à chaque étape disparait lors du dépôt de la suivante. La polymérisation de la résine nouvellement déposée permet en effet de réactiver la réaction pour atteindre le même degré de polymérisation qu’ailleurs dans le matériau [Don15]. La polymérisation est donc homogène, exceptée en surface de la dernière couche. Le principal inconvénient de cette technique est donc le temps nécessaire pour déposer et de polymériser les couches successives et les praticiens peuvent être tentés d’augmenter l’épaisseur des couches pour limiter le temps passé par le patient dans le fauteuil du dentiste.Depuis 2005, de nouveaux matériaux, les « bulk composites », sont apparus pour permettre un dépôt plus rapide. Le but est de pouvoir déposer des couches de 4-5 mm d’un coup au lieu des 2 mm classiques. Pour y parvenir, les fabricants ont modifié la matrice et les charges (taille nanométrique, forme, nature…) pour faire correspondre au mieux leurs indices de réfraction [Por19]. La lumière peut ainsi pénétrer plus profondément. Des photo-sensibilisateurs autres que la camphoroquinone sont aussi utilisés, dont le pic d’absorption est à une longueur d’onde plus faible [Men15]. Dans ce cas, les ondes lumineuses ont une énergie plus élevée et peuvent donc mieux pénétrer à cœur du matériau. Il existe deux familles de bulk composites, caractérisées par leur viscosité. Les bulk composites fluides sont généralement utilisés pour les fonds de cavité et sont complétés par un autre composite. Les bulk composites condensables se suffisent à eux-mêmes pour obturer la cavité en une ou deux couches. Cependant, cette possibilité de déposer des couches épaisses ne doit pas engendrer des contraintes résiduelles de polymérisation plus importantes. Pour les limiter, il est possible d’ajouter au composite des éléments modulateur des contraintes [Ili09bis]. Il s’agit de particules de matériaux dont le module élastique est plus faible que celui des charges. Ils peuvent donc mieux absorber les déformations dues au retrait de polymérisation et faire baisser drastiquement les contraintes internes.

Stockage du composite non-polymérisé

   La description des phénomènes précédents permet de réaliser que l’état de la matrice nonpolymérisée a un impact sur les propriétés finales du composite. Il faut notamment éviter qu’une polymérisation involontaire ait lieu avant que le composite soit déposé dans la bouche du patient. Pour cela, le matériau est stocké dans des capsules hermétiques parfaitement opaques. Par ailleurs, les éléments chimiques pouvant se dégrader plus facilement avec une température plus élevée, il est recommandé de maintenir les doses autour de 5°C. L’effet collatéral du maintien au froid est une augmentation de la viscosité du composite [Ste16]. Or, celui-ci doit être suffisamment fluide pour pénétrer tous les interstices de la cavité dentaire et mouiller les tissus. Les molécules de la matrice doivent aussi être suffisamment mobiles pour que le degré de conversion atteigne la cible des 60%. Avant le dépôt, le composite doit être placé à température ambiante pour être suffisamment fluide et facile à manipuler. Il est ensuite déposé au pistolet et/ou à la spatule

Les caries secondaires

   Les caries secondaires sont les principales complications qui peuvent survenir. Elles sont responsables de 38 à 47% des opérations de reprises. Il s’agit de nouvelles lésions carieuses qui se développent selon le processus classique explicité au paragraphe I.2.2. Mais elles apparaissent cette fois dans l’interphase entre le composite et la dent. Cette zone est en effet la plus susceptible de se détériorer avec le temps (collage imparfait du composite, adhésif sensible à l’eau, dilatation thermique différentielle…), ce qui peut provoquer l’apparition de micro-fissures. Celles-ci sont peu, voire pas, accessibles lors du brossage des dents ; les bactéries peuvent donc y proliférer plus facilement. L’apparition d’une nouvelle lésion carieuse secondaire nécessite parfois de retirer la restauration même si la résine composite a bien tenu, agrandir la cavité et refaire une restauration lorsque la dent n’est pas encore trop délabrée. Une remargination de la restauration peut aussi être effectuée. Pour limiter les risques de récidives, des produits antibactériens ou reminéralisants sont ajoutés au composite et à l’adhésif [Xue20]. Les monomères antibactériens possèdent une double-action. Ils permettent d’une part de combattre le processus carieux en détruisant les bactéries. Ces dernières, plutôt chargées négativement, sont attirées par le monomère chargé positivement. À son contact, l’équilibre électrique de leur membrane cellulaire est perdu, cette couche de protection est détruite et la bactérie meurt. D’autre part, les monomères, couplés à l’ajout d’HPA notamment, permettent permet aussi d’induire une re-minéralisation en profondeur des tissus dentaires.

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Table des matières

REMERCIEMENTS
GLOSSAIRE
INTRODUCTION GÉNÉRALE
CHAPITRE 1 : ÉTUDE BIBLIOGRAPHIQUE
I) Les dents face à leur environnement
I.1) Anatomie d’une dent
I.1.1) Fonctionnalisation des dents
I.1.2) Présentation générale
I.1.3) Les tissus dentaires minéralisés coronaires
I.1.4) Propriétés des tissus naturels
I.2) Les dents dans leur environnement
I.2.1) L’environnement buccal
I.2.2) Les pertes de tissus coronaires
II) Restauration des pertes de substances dentaires d’origines carieuses
II.1) Historique
II.2) Les composites dentaires
II.2.1) Formulation
II.2.2) Matrice polymère
II.2.3) Charges
II.2.4) Interface et interphase
II.2.5) Adhésion aux tissus dentaires
II.3) Mise en œuvre des composites dentaires
II.3.1) Polymérisation
II.3.2) Obturation de la cavité
II.3.3) Stockage du composite non-polymérisé
II.3.4) Polissage de la restauration
II.3.5) Suivi de la restauration
II.3.6) Problématiques annexes
II.3.7) Recommandations et normes sur les questions de manipulation
III) Comportement in-vivo d’une restauration par composite
III.1) Comportement visé d’une restauration composite
III.2) Causes des échecs cliniques
III.2.1) Les caries secondaires
III.2.2) Fracture du composite ou de la dent
III.2.3) Détérioration de l’aspect et autres causes de remplacement
III.2.4) Durée de vie des restaurations composites
III.3) Mécanismes d’endommagement du composite
III.3.1) Contraintes de polymérisation
III.3.2) Usure des composites
III.3.3) Dégradation chimique de la matrice et des agents de couplage
III.3.4) Enjeux sociétaux
CHAPITRE 2 : ÉLABORATION D’UN PROTOCOLE EXPÉRIMENTAL FIABLE ET REPRODUCTIBLE
I) ) Bibliographie
I.1) Corrélation des propriétés mécaniques avec les échecs cliniques
I.2) Tests mécaniques classiquement effectués sur les composites dentaires
I.2.1) Tests de flexion
I.2.2) Essais de micro- et macro-indentation
I.3) Exploitation des résultats pour les principaux essais retenus pour l’étude
I.3.1) Test de flexion 3 points
I.3.2) Dureté
II) Protocole de préparation des échantillons
II.1) Présentation des matériaux utilisés pendant la thèse
II.1.1) Matériaux commerciaux
II.1.2) Matériau DMG© expérimental
II.2) Recommandations
II.2.1) Recommandations des fabricants
II.2.2) Norme ISO 4049 et conditions d’application
II.3) Présentation du protocole standard
II.4) Machines d’essais utilisées
III) Campagne expérimentale et numérique pour éprouver les variables du protocole
III.1) Précisions sur certaines mesures
III.1.1) Méthodologie
III.1.2) Cas des composites les plus chargés
III.2) Temps d’exposition à la lumière
III.2.1) Protocole
III.2.2) Résultats
III.2.3) Essais de micro-indentation
III.3) Profondeur de polymérisation
III.3.1) Protocole
III.3.2) Résultats
III.4) Contraction anisotrope lors de la polymérisation
III.4.1) Protocole
III.4.2) Résultats
III.4.3) Conclusion intermédiaire
III.5) Influence du polissage
III.5.1) Principe et difficultés du polissage des composites
III.5.2) Impact sur les essais de flexion
III.5.3) Estimation de l’impact du polissage sur le comportement grâce à la simulation numérique
III.5.4) Micro-dureté
III.5.5) Conclusion intermédiaire sur le polissage
III.6) Sensibilité aux paramètres d’essai
III.6.1) Température
III.6.2) Vitesse de sollicitation
III.7) Autres paramètres de préparation des échantillons
III.7.1) Temps entre la sortie du réfrigérateur et la polymérisation
III.7.2) Importance d’un démoulage minimisant les contraintes
III.8) Méthode de mesure des déplacements
CHAPITRE 3 : CARACTÉRISATION ET PRÉDICTION DU COMPORTEMENT DES COMPOSITES NONVIEILLIS 
I) Limite d’élasticité
I.1) Présentation générale
I.2) Modèle de Turcsányi
I.2.1) Présentation générale
I.2.2) Elaboration du modèle de Turcsányi
I.2.3) Limites du modèle
I.2.4) Application aux matériaux dentaires
I.3) Campagne expérimentale
I.3.1) Matériel et méthode
I.3.2) Résultats
I.3.3) Approche par les modèles prédictifs
I.4) Discussion
I.4.1) Différences entre les trois lots
I.4.2) Correspondance avec la qualité de l’interface
I.4.3) Pertinence du modèle
II) Autres propriétés des composites DMG non-vieillis
II.1) Évolution des propriétés du composite DMG en fonction du taux de charges
II.2) Prédiction des propriétés
II.2.1) Modèles existant pour prédire le module élastique
II.2.2) Contrainte et déformation à rupture
CHAPITRE 4 : IMPACT DU VIEILLISSEMENT PAR THERMOCYCLAGE SUR LES COMPOSITES
I) Qu’est-ce que le thermocyclage ?
I.1) Principe
I.2) Effets théoriques du thermocyclage
I.3) Le thermocyclage dans les normes ISO dentaires
I.4) Diversité des études de thermocyclage
I.4.1) Températures des bains
I.4.2) Temps de trempe
I.4.3) Temps de transfert
I.4.4) Nombre de cycles
I.4.5) Autres paramètres
I.5) Diversité des résultats des études
II) Validation des conditions de thermocyclage par la modélisation numérique
II.1) Données du problème
II.2) Évolution de la température au sein d’un échantillon au cours d’un cycle
II.3) Répartition des contraintes internes
III) Descriptif de la campagne expérimentale
III.1) Dispositif expérimental
III.2) Essais réalisés
III.3) Récapitulatif des paramètres du protocole de thermocyclage
IV) Résultats
IV.1) Évolution de la limite d’élasticité du composite en fonction du vieillissement
IV.1.1) Résultats expérimentaux
IV.1.2) Analyse de Pukánszky
IV.2) Évolution des autres propriétés du composite
IV.2.1) Résultats
IV.2.2) Discussion
IV.3) Caractérisation de la rugosité de surface
IV.3.1) Objectif
IV.3.2) Principe du rugosimètre optique
IV.3.3) Observations
IV.4) Observation des faciès de rupture
IV.5) Hypothèse de scénario de vieillissement du composite
CHAPITRE 5 : UTILISATION D’UN MODÈLE NUMÉRIQUE DE PRÉDICTION DES PROPRIÉTÉS DU COMPOSITE
I) Présentation de l’environnement logiciel utilisé
I.1) Présentation de la CimLib
I.2) Simulation du comportement d’un composite dentaire
I.2.1) Résolution thermique du problème
I.2.2) Génération du composite et du maillage
I.2.3) Comportement mécanique
I.2.4) Analyse des résultats
I.3) Validation du modèle
I.3.1) Matériau purement élastique
I.3.2) Matériau visco-élastique soumis à un essai de traction-relaxation
I.3.3) Matériau visco-élastique soumis à un essai de DMA
II) Détermination des paramètres matériaux à partir de tests expérimentaux
II.1) Description du problème
II.2) Cas d’un modèle à une branche viscoélastique (modèle de Zener)
II.3) Cas d’un modèle à deux branches viscoélastiques
II.4) Résolution pendant la phase de relaxation : détermination du nombre de branches viscoélastiques
II.5) Influence de la vitesse de déformation
II.6) Approche infinitésimale
II.7) Estimation des paramètres du matériau
III) Établissement d’un modèle prédictif du module élastique en fonction des paramètres matériaux
III.1) Utilisation des simulations numériques
III.1.1) Objectif
III.1.2) Hypothèses et simulations
III.2) Prédiction du module élastique
III.2.1) Résultats des simulations
III.2.2) Approche des résultats par un modèle existant
III.2.3) Adaptation du modèle de Paul aux composites dentaires
III.3) Vérifications de la validité de notre modèle
III.3.1) Influence numérique de la surface spécifique
III.3.2) Comparaison avec les campagnes de vieillissement expérimentales
CONCLUSION GÉNÉRALE
ANNEXES
RÉFÉRENCES BIBLIOGRAPHIQUES

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