Polymère thermoplastique, thermodurcissable ou élastomère

Polymère thermoplastique, thermodurcissable ou élastomère

Tout d’abord, il convient de donner une explication sur la transition vitreuse des polymères. La transition vitreuse correspond au passage de l’état solide à l’état visqueux du matériau, et intervient à la température de transition vitreuse, Tg. Lors de la transition vitreuse, des modifications importantes des propriétés du polymère surviennent. Par exemple, lorsque la température d’un polymère dépasse Tg, celui-ci devient souple et peut subir une très grande déformation élastique ou plastique avant de se rompre. Les polymères thermoplastiques et thermodurcissables, utilisés à l’état solide, ont généralement une température de transition vitreuse supérieure à la température ambiante, contrairement aux élastomères exploités pour leur souplesse et leur élasticité au-deçà de Tg. Un polymère thermoplastique est un polymère qui peut être chauffé puis refroidi de façon répétée sans dégradation majeure. Il peut donc être mis en forme plusieurs fois et se recycle facilement. Généralement, les chaines macromoléculaires de ce type de polymère sont linéaires et liées entre elles par des liaisons faibles. Un polymère thermodurcissable, quant à lui, subit une transformation chimique irréversible lors de sa polymérisation. Il ne peut être mis en forme qu’une seule fois. En effet, lorsqu’il polymérise, le polymère thermodurcissable crée des chaines macromoléculaires fortement réticulées et liées entre elles par des liaisons fortes qui ne pourront être cassées par la suite. Chauffer un thermodurcissable après sa mise en forme conduit à la détérioration, voire à la destruction du polymère. Contrairement aux deux types de polymère cités précédemment, les élastomères sont exploités pour leur caractère caoutchoutique qui leur confère une grande aptitude à se déformer et à recouvrer leur état initial par la suite. La structure macromoléculaire des élastomères peut être semblable à celle d’un thermoplastique ou à celle d’un thermodurcissable. La structure chimique des polymères régit les propriétés mécaniques de ceux-ci. La partie suivante a pour but de détailler le comportement en traction des polymères.

Courbe contrainte-déformation

La courbe contrainte-déformation représente le comportement d’un matériau soumis à un déplacement à vitesse constante imposé. Lors d’un essai de traction, la charge appliquée sur le matériau et son allongement sont mesurés en tout temps. La contrainte au sein du matériau est ensuite tracée en fonction de sa déformation. La charge (F) et la contrainte (σ) sont reliées par l’équation (1.1) tandis que la déformation (ε) est calculée à partir de l’allongement (ΔL) (équation (1.2)) La courbe I ne possède qu’un domaine élastique linéaire. Dans ce cas, le matériau est dit fragile et rompt sans se déformer plastiquement auparavant. Si le polymère est chargé dans son domaine élastique linéaire, il retourne à son état initial lors du déchargement. Les polymères thermodurcissables fortement réticulés ont ce genre de comportement. La plupart des thermoplastiques et des thermodurcissables testés à une température très inférieure à Tg ont le comportement de la courbe II. Ces polymères possèdent un domaine élastique linéaire suivi d’un domaine plastique restreint. Lorsque ces mêmes matériaux sont testés à une température proche de Tg, le domaine plastique grandit (courbe III), dû à l’étirement du polymère. Lors de cet étirement, les chaines macromoléculaires du polymère s’alignent avec la direction de la sollicitation. Cette réorientation rend le polymère plus résistant, d’où la seconde augmentation de la contrainte au sein du matériau. Enfin, la courbe IV représente les élastomères dont l’élasticité n’est pas linéaire mais tout de même réversible grâce aux liaisons covalentes entre les chaines qui assurent la mémoire de l’état initial du matériau. Un même polymère peut avoir des comportements différents suivant la température et la vitesse de sollicitation, c’est-à-dire que plusieurs courbes contrainte-déformation peuvent lui être associées. Carswell et Nason (1944) ont tracé cette courbe pour le PMMA (Tg ≈ 100°C) à différentes températures (Figure 1.6). Pour des températures inférieures à 40°C, le PMMA a un comportement viscoélastique faiblement plastique, voire fragile. En revanche lorsque la température augmente au-delà de 50°C, le PMMA s’étire fortement et son domaine plastique est prépondérant. De la même manière, moins la vitesse de déformation est élevée, plus la déformation plastique du polymère est importante.

Introduction au PLA L’acide poly-lactique (PLA, de l’anglais polylactic acid) est un polymère thermoplastique obtenu à partir d’amidon ou de sucres. Sa provenance et sa capacité à se dégrader dans un environnement naturel font de ce plastique un biopolymère 100% biosourcé et 100% biodégradable. En 2013, le PLA occupe le rang de 2ème biopolymère le plus produit au monde (European-Bioplastics, IfBB et Nova-Institute, 2014), représentant ainsi 11,4% des 1,62 million de tonnes de biopolymères produites chaque année. Le PLA est majoritairement utilisé dans l’industrie de l’emballage alimentaire mais il est également présent dans d’autres domaines tels que la médecine (notamment pour les sutures pour son caractère biocompatible), l’automobile (sous forme de mélange avec d’autres (bio)polymères dans le but d’améliorer certaines de ses propriétés), ainsi que la vaisselle jetable. Au cours des 50 dernières années, le PLA a fait l’objet de très nombreuses études et l’intérêt de la recherche pour ce matériau ne fait qu’augmenter, comme l’illustre la Figure 1.17.

Le PLA, dont le motif est représenté sur la Figure 1.18, est obtenu par polymérisation de l’acide lactique, lui-même obtenu par fermentation de sucres ou d’amidon. L’acide lactique possède deux énantiomères, c’est-à-dire deux formes isomères images l’une de l’autre dans un miroir mais non superposables : l’acide D-lactique et l’acide L-lactique. Lors de l’étape de polymérisation, il est possible de contrôler la proportion et le séquencement de ces deux énantiomères. La maitrise de cet agencement des monomères, appelé grade, permet de modifier les propriétés finales du PLA (Tg, taux de cristallinité, propriétés mécaniques,…). NatureWorks® LCC, producteur de PLA, propose plusieurs grades dédiés à différents procédés de fabrication (Ingeo™ 2000 pour l’extrusion, Ingeo™ 3000 pour l’injection,…). Le Tableau 1.1 met en avant le changement des propriétés du PLA en fonction de son grade. La proportion de L-lactide et de D-lactide n’est pas indiquée par NatureWorks® LCC. Toutefois, un lien est établi entre les propriétés en traction du PLA et son degré de cristallinité. En effet, plus un polymère est cristallin, plus il est fragile, c’est-à-dire que la résistance à la traction et le module d’élasticité augmentent alors que l’allongement à la rupture diminue. Le principal défaut du PLA est sa faible résistance à la température. En effet, sa température de transition vitreuse varie entre 55 et 60°C, dépendamment de son grade, ce qui lui confère des propriétés mécaniques médiocres au-delà de cette température.

Propriétés en traction du PLA

À température ambiante, le PLA possède un comportement fragile avec un domaine plastique restreint. Ses propriétés se rapprochent de celles de certains polymères usuels tels que le polystyrène (PS) et le polyéthylène téréphtalate (PET). En 2010, Carrasco et al. (2010) comparent les propriétés mécaniques du PLA à celles de ces deux polymères et à celles du polypropylène isostatique (i-PP) (Tableau 1.2). Des plages de valeurs sont données afin de considérer l’ensemble des grades de chaque polymère. Les limites supérieures de la résistance à la traction et de l’allongement à la rupture du PLA correspondent à un matériau bi-orienté (voir Tableau 1.1, Ingeo™ 4032D). Toutefois, le PLA non-orienté possède une résistance à la traction proche de celle du PET et un allongement à la rupture voisin de celui du PS. Le module d’élasticité, quant à lui, est légèrement supérieur à celui des 2 polymères cités. Anderson, Schreck et Hillmyer (2008) dressent un tableau similaire pour comparer les propriétés physiques et mécaniques du PLA, du PS et du PET (Tableau 1.3).

Dans cette étude, le PLA étudié est composé uniquement de l’énantiomère L-lactide (PLLA). Les mêmes conclusions que précédemment peuvent être tirées de ce tableau bien que les valeurs relatées soient légèrement différentes. Ces différences peuvent avoir plusieurs origines telles que le grade, le degré de cristallinité ou la norme de référence concernant les essais réalisés. Cependant, l’ordre de grandeur reste le même ce qui rend la comparaison toujours possible et pertinente. Van de Velde et Kiekens (2002), quant à eux, positionnent le PLA par rapport à trois autres biopolymères : l’acide polyglycolique (PGA), le polycaprolactone (PCL) et le polyhydroxybutyrate (PHB). Leurs résultats (Tableau 1.4) font apparaitre 3 types de PLA, différenciés par leur proportion en L-lactide et D-lactide : le L-PLA composé uniquement de L-lactide, le DL-PLA, mélange de L-lactide et D-lactide et le PLA dont la composition n’est pas connue des auteurs. Les propriétés mécaniques (résistance à la traction, σ, et module d’Young, E) du PLA sont supérieures à celles des autres biopolymères, excepté le PGA, contrairement à son allongement à la rupture, ϵ, qui est inférieur. Le PLA est donc plus résistant et plus rigide que le PCL et le PHB. Van de Velde et Kiekens (2002) notent également que les propriétés mécaniques augmentent avec la masse volumique du matériau.

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Table des matières

INTRODUCTION
CHAPITRE 1 REVUE DE LA LITÉRATTURE
1.1 Introduction aux polymères
1.1.1 Structure
1.1.2 Classification
1.1.2.1 Polymère amorphe ou cristallin
1.1.2.2 Polymère thermoplastique, thermodurcissable ou élastomère
1.2 Propriétés en traction des polymères
1.2.1 Courbe contrainte-déformation
1.2.2 Mécanismes de rupture
1.2.2.1 Bandes de cisaillement
1.2.2.2 Craquelures
1.2.2.3 Déformation des polymères semi-cristallins
1.2.3 Théorie de l’endommagement
1.2.4 Effet de la température sur les propriétés en traction
1.2.4.1 Comportement général
1.2.4.2 Modèle de Chamis
1.3 Fatigue des polymères
1.3.1 Introduction à la fatigue
1.3.2 Mécanismes de rupture en fatigue
1.3.3 Effet hystérésis
1.4 Cas particulier du PLA
1.4.1 Introduction au PLA
1.4.2 Propriétés en traction du PLA
1.4.3 Fatigue du PLA
1.5 Problématique et objectifs de l’étude
CHAPITRE 2 ESSAIS PRÉLIMINAIRES
2.1 Introduction
2.2 Méthodologie
2.2.1 Fabrication des éprouvettes
2.2.2 Paramètres d’essais
2.2.3 Observation des faciès de rupture
2.3 Résultats
CHAPITRE 3 MÉTHODOLOGIE
3.1 Préparation des éprouvettes
3.1.1 Matériel
3.1.2 Moulage par injection
3.1.3 Conditionnement des éprouvettes
3.2 Méthode de test
3.2.1 Essai de traction monotone à hautes températures
3.2.1.1 Paramètres d’essai
3.2.1.2 Machine d’essai
3.2.1.3 Extensomètre
3.2.1.4 Exploitation des résultats
3.2.2 Essais de fatigue en traction
3.2.2.1 Essais de traction préliminaires
3.2.2.2 Paramètres d’essai
3.2.2.3 Machine d’essai
3.2.2.4 Mise en place de l’éprouvette
3.2.2.5 Exploitation des résultats
3.2.3 Observation des faciès de rupture au MEB
CHAPITRE 4 RÉSULTATS ET DISCUSSION
4.1 Essais de traction
4.1.1 A température ambiante
4.1.2 A hautes températures
4.1.3 Modèle de Chamis
4.1.4 Théorie de l’endommagement
4.2 Essais de fatigue
CONCLUSION
RECOMMANDATIONS
ANNEXE I FACIÈS DE RUPTURE – 1ÈRE SÉRIE D’ESSAIS
ANNEXE II FICHE TECHNIQUE DU PLA INGEO™ 2500HP DE NATUREWORKS
ANNEXE III MESURE DES EPROUVETTES
ANNEXE IV PROGRAMME MATLAB
ANNEXE V FACIÈS DE RUPTURE – MEB
BIBLIOGRAPHIE

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