Photoluminescence en conditions de pompage optique

Principes du pompage optique dans les semi-conducteurs

Lorsqu’un semi-conducteur est éclairé par une lumière polarisée circulairement d’énergie proche de sa bande interdite, les électrons créés dans la bande de conduction acquièrent une polarisation de spin. L’orientation de spin provient du fait que les états de spin up et spin down, dégénérés en énergie en l’absence de champ magnétique extérieur, sont peuplés différemment à cause des règles de sélection entre bandes, qui proviennent des propriétés de symétrie du cristal. Comme la lumière n’agit que sur la partie orbitale des fonctions d’onde électroniques, le phénomène se manifeste grâce au couplage spin-orbite qui mélange les parties dépendant du spin des fonctions d’onde dans la bande de valence et/ou dans la bande de conduction. En d’autres termes, lorsqu’un photon d’une lumière polarisée circulairement est absorbé par le semi-conducteur, son moment angulaire est redistribué entre les électrons et les trous avec des probabilités dépendant des règles de sélection, que nous détaillerons dans le cas du silicium . Le terme de pompage optique vient de la physique atomique, et du pompage optique des gaz découvert par Kastler. Cependant, dans les gaz, c’est généralement l’état fondamental qui est pompé optiquement, alors que dans les semi-conducteurs, il s’agit de l’état excité. Durant leur temps de vie dans la bande de conduction, les électrons sont soumis à différents mécanismes de relaxation de spin. Si le temps de vie est inférieur ou du même ordre de grandeur que le temps de relaxation de spin, les électrons conservent en grande partie leur polarisation initiale avant de se recombiner, et la lumière de recombinaison est en partie polarisée. Le degré de polarisation de la luminescence renseigne donc directement sur le degré de polarisation des électrons dans la bande de conduction, et constitue une sonde sensible à l’étude des mécanismes de relaxation du spin électronique dans les semi-conducteurs. Une présentation complète du phénomène d’orientation optique dans les solides a été donnée dans cet ouvrage de référence : Optical Orientation .
Le pompage optique des semi-conducteurs est mis en évidence plus facilement dans les semi-conducteurs de type p, pour lesquels, en l’absence de lumière, il n’existe pas d’électrons dans la bande de conduction. A l’excitation, les trous créés dans la bande de valence perdent très rapidement toute orientation de spin, à cause de l’interaction spin-orbite, et les porteurs majoritaires sur lesquels se recombinent les électrons ne sont pas polarisés.

Principe d’une mesure de polarisation

La polarisation est une grandeur qui est, de par sa définition, renormalisée. Elle ne dépend pas, en première approximation, des fluctuations de puissances incidentes, ou d’autres dérives lentes, tant que le temps de la mesure reste inférieur aux temps caractéristiques de ces dérives lentes. Dans l’optique de pouvoir mesurer de faibles effets, nous avons donc apporté un grand soin à la stabilité du laser Ti:Al2O3.
Dans nos conditions de travail, les spectres de polarisation sont pris en modulant la polarisation à la vitesse de 1 Hz, ce qui rend le temps d’acquisition acceptable, de l’ordre de 15 minutes. Néanmoins ce temps est déjà relativement long, si l’on veut étudier séparément l’influence d’un grand nombre de paramètres, comme nous l’avons pourtant entrepris ici.
Nous soulignons que le temps d’acquisition est l’une des difficultés essentielles de l’expérience, car ce problème resurgira dans les expériences de photo-émission. Lorsqu’une structure polarisée est repérée dans un spectre, nous procédons à des mesures de polarisation accumulées, en maintenant l’énergie d’analyse dans la région d’intérêt sur de longues périodes.

Etude par photo-émission résolue en énergie et en spin

La photo-émission est une technique expérimentale puissante qui permet de sonder la structure électronique des solides. Dans une expérience de photo-émission, un cristal est éclairé (le plus souvent en incidence normale), et les électrons qui ont une énergie suffisante sont émis dans le vide. L’énergie minimale requise, ou «niveau du vide» correspond au travail de sortie de la surface, qui varie habituellement entre 4 eV et 5 eV. La photo-émission conventionnelle utilise des énergies d’excitation qui sont bien supérieures à ce niveau. Cependant, dans les semi-conducteurs de type p, il est possible d’abaisser ce travail à un niveau inférieur au minimum de la bande de conduction. Cette situation particulière est appelée situation d’affinité électronique négative. Il devient alors possible d’exciter des transitions avec des énergies proches de la bande interdite. En faisant varier l’énergie d’excitation, une analyse résolue en énergie des distributions d’électrons photo-émis (Energy Distribution Curves, EDC) renseigne sur la structure de bandes.
En lumière polarisée circulairement, il devient possible de créer une population d’électrons de conduction hors équilibre, polarisés en spin. L’introduction du spin offre un degré d’analyse supplémentaire. La quantité mesurée est la polarisation en fonction de l’énergie cinétique.
L’analyse des PEDC (Polarized Electron Distribution Curves) en fonction de l’énergie d’excitation est une source très riche de renseignements sur les mécanismes de relaxation de spin. La technique a été appliquée avec succès notamment pour le GaAs par Drouhin .
Le cas du silicium n’a été étudié qu’une fois, par Bona. L’étude, qui ne comprend pas d’analyse en énergie, montre que le spin permet de distinguer des transitions très proches en énergie lorsqu’elles produisent des polarisations de signes opposés.

Analyse à haute résolution en énergie : le spectromètre à électrons lents

Le spectromètre à électrons permet l’analyse en énergie d’une distribution d’électrons émis dans le vide. Il est composé de deux déflecteurs électrostatiques cylindriques (DEC) à 90°, couplés par une optique de décélération. Il permet l’analyse à haute résolution (20 meV) d’une distribution d’électrons de quelques eV de large avec une transmission uniforme. Ce spectromètre est couplé à une optique de sortie et une optique de transport, permettant d’injecter les électrons dans le détecteur de Mott. La conception, les performances et les conditions d’utilisation du spectromètre et de l’optique électronique sont décrites en détail dans ces références . Le fonctionnement de toute l’optique électronique est basé exclusivement sur les propriétés de déflexion et de focalisation de champs électrostatiques. En effet, dans une expérience de pompage optique, où l’on s’intéresse aux propriétés de spin des électrons, l’emploi de lentilles ou de déflecteurs magnétiques est complètement prohibé. A cet effet, toute la partie de l’optique électronique fonctionnant à basse énergie est blindée par une enveloppe de µ-métal de 1 mm d’épaisseur. La pénétration de champs magnétiques extérieurs est ainsi inférieure à quelques mG. Nous rappelons ici seulement les points importants du fonctionnement de l’appareil, en particulier pour la sélection en énergie.

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Table des matières

INTRODUCTION
1 PROPRIETES PHYSIQUES IMPORTANTES DU SILICIUM 
1.1 CRISTALLOGRAPHIE
1.1.1 Maille élémentaire dans l’espace réel
1.1.2 Maille élémentaire dans l’espace réciproque
1.2 PROPRIETES DES NOYAUX
1.3 STRUCTURE DE BANDES
1.3.1 Présentation
1.3.2 Structure de bandes et symétries en centre de zone
1.3.2.1 De la physique atomique au semi-conducteur
1.3.2.2 Propriétés de symétrie des fonctions d’onde à k=0
1.3.2.3 Fonctions d’onde du semi-conducteur à k=0
1.3.2.4 Introduction du couplage spin-orbite
1.3.2.5 Structure de bandes à k=0 avec couplage spin-orbite
1.3.3 Bandes de valence
1.3.3.1 Bandes de trous lourds et de trous légers
1.3.3.2 Bande split-off
1.3.4 Bandes de conduction
1.3.4.1 Bande de conduction Γ6-
1.3.4.2 Bande de conduction Γ8-
1.4 PRINCIPAUX GAPS 
1.4.1 Le gap indirect « X »
1.4.2 Le gap indirect « L »
1.4.3 Le gap direct « Γ »
1.5 MODES DE VIBRATION 
1.6 ABSORPTION OPTIQUE 
1.6.1 Transitions indirectes
1.6.2 Transitions directes
1.7 CONCLUSION 
2 PRINCIPES DU POMPAGE OPTIQUE DANS LES SEMI-CONDUCTEURS
2.1 POLARISATION DE LA LUMIERE
2.2 POLARISATION ELECTRONIQUE
2.3 LIEN ENTRE POLARISATION ELECTRONIQUE ET POLARISATION DE LA LUMIERE 
2.4 CALCUL DE LA POLARISATION INITIALE DANS LE CAS DU SILICIUM 
2.4.1 Principe
2.4.2 Transitions à partir de Γ8+
2.4.3 Transitions à partir de Γ7+
2.4.4 Remarques importantes
2.5 POLARISATION ELECTRONIQUE EN REGIME PERMANENT
2.6 MECANISMES INTERNES DE RELAXATION DE SPIN
2.7 EVOLUTION DE LA POLARISATION EN CHAMP MAGNETIQUE EXTERIEUR 
2.7.1 Polarisation dans un champ magnétique transverse : effet Hanle
2.7.2 Polarisation dans un champ magnétique longitudinal
3 PHOTOLUMINESCENCE EN CONDITIONS DE POMPAGE OPTIQUE
3.1 PRINCIPE
3.2 PARTIE EXPERIMENTALE
3.2.1 Excitation et polarisation
3.2.2 Echantillons étudiés
3.2.3 Détection et analyse de la polarisation
3.2.4 Principe d’une mesure de polarisation
3.2.5 Paramètres expérimentaux explorés
3.2.6 Lecture des spectres de luminescence
3.3 RESULTATS EXPERIMENTAUX 
3.3.1 Etude en fonction de l’énergie d’excitation
3.3.2 Etude en fonction du dopage
3.3.3 Etude en fonction de la température
3.3.4 Etude sous champ transverse
3.3.5 Etude sous champ longitudinal
3.4 CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES
4 ETUDE PAR PHOTO-EMISSION RESOLUE EN ENERGIE ET EN SPIN
4.1 PROCESSUS DE PHOTO-EMISSION 
4.1.1 Absorption optique
4.1.2 Transport : diffusion de spin à une dimension
4.1.2.1 Premier cas : faible coefficient d’absorption et épaisseur d faible devant L et LS
4.1.2.2 Deuxième cas : membrane de silicium massive, et fort coefficient d’absorption
4.1.3 Emission
4.1.3.1 Photo-émission à partir de la vallée X
4.1.3.2 Photo-émisssion à partir de la vallée L
4.1.3.3 Photo-émission à partir de la vallée Γ
4.2 PARTIE EXPERIMENTALE
4.2.1 L’enceinte d’étude
4.2.2 Le porte-échantillon
4.2.3 Nettoyage et activation de photocathode en silicium
4.2.3.1 Affinité électronique négative
4.2.3.2 Nettoyage chimique de la surface du silicium
4.2.3.3 Nettoyage thermique sous UHV de la surface du silicium
4.2.3.4 Procédure d’activation de la surface de silicium
4.2.4 Membranes de silicium
4.2.5 Sources de lumière et optiques
4.2.6 Analyse à haute résolution en énergie : le spectromètre à électrons lents
4.2.6.1 Fonctionnement du sélecteur
4.2.6.2 Calibration en énergie
4.2.6.3 Focalisation dans le plan perpendiculaire à l’axe du sélecteur
4.2.6.4 Optique de décélération
4.2.6.5 Optique de sortie et de transport
4.2.7 Analyse résolue en spin : le détecteur de Mott
4.2.7.1 Principe de fonctionnement
4.2.7.2 Design et instrumentation
4.2.7.3 Calibration en spin
4.2.7.4 Mesure d’une asymétrie en pratique
4.3 RESULTATS
4.3.1 Cathode en affinité négative dans l’IR
4.3.2 Rendement quantique
4.3.3 Courbes de distribution en énergie à haute résolution
4.3.3.1 Calibration en énergie
4.3.3.2 Analyse spectroscopique
4.3.3.2.1 Régime basse énergie d’excitation : de 1.173 eV à 2.181 eV
4.3.3.2.2 Régime haute énergie d’excitation : 2.333 eV à 3.534 eV
4.3.4 PEDC
4.3.4.1 Etude en fonction du champ magnétique
4.3.4.2 Etude en fonction de l’énergie d’excitation et de la température
4.3.4.2.1 Polarisation au seuil haute énergie
4.3.4.2.2 Polarisation à basse énergie
4.4 CONCLUSIONS
5 CONCLUSION GENERALE ET PERSPECTIVES 
6 ANNEXES
6.1 POLARISATION D’UNE LUMIERE QUELCONQUE
6.1.1 Base de décomposition en composantes circulaires
6.1.2 Décomposition d’une lumière quelconque dans la base (e+,e-)
6.1.3 Action d’une lame retardatrice
6.1.3.1 Cas général
6.1.3.2 Cas particulier
6.2 RESOLUTION DE L’EQUATION DE DIFFUSION DU SPIN 
6.3 CALCUL DE L’ANGLE DE ROTATION DANS LA BOBINE 
6.4 SCHEMA D’ENSEMBLE DE L’OPTIQUE ELECTRONIQUE
6.5 CORRESPONDANCES DES NOTATIONS DES SYMETRIES DE GROUPE
7 BIBLIOGRAPHIE

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