Non-linéarités optiques dans les semiconducteurs massifs

Le développement des sources lasers puissantes a permis d’entreprendre l’étude approfondie des non-linéarités optiques, c’est-à-dire des modifications de l’indice optique ou de l’absorption d’un matériau induites par une onde lumineuse. Ce nouveau champ d’investigation permet d’analyser les propriétés physiques de cristaux tels que les semiconducteurs par exemple, et de déterminer certains paramètres caractéristiques des interactions lumière-matière. Outre l’accès à des données physiques, les non-linéarités optiques offrent des perspectives intéressantes d’applications, telles que la conjugaison de phase, l’amplification cohérente de faisceaux lumineux, la bistabilité optique, etc

Dans ce travail, nous avons étudié les non-linéarités optiques dans l’arseniure de gallium (GaAs) semi isolant. Les non-linéarités optiques mises en évidence ont été observées pour une longueur d’onde excitatrice de un micromètre avec des impulsions de durées nanoseconde et picoseconde. Dans ces deux régimes, les variations de permittivité sont dues à la création d’un plasma électrons-trous, soit à partir du défaut natif EL2 en régime nanoseconde, soit à partir d’une transition bande à bande par absorption à deux photons en régime picoseconde. Elles seront analysées par une expérience de type mélange à quatre ondes (conjugaison de phase) en régime nanoseconde et par une expérience de type mélange à deux ondes (transfert d’énergie) en régime picoseconde.

Ce type de non-linéarités se distingue de l’effet photoréfractif précédement étudié dans ces cristaux de GaAs au laboratoire. En effet, la variation de permittivité due à un plasma de porteurs photocréés est d’autant plus forte que la diffusion est négligeable. Le temps de construction de la non-linéarité dépend alors principalement de l’énergie absorbée dans l’échantillon avant que les processus de disparition (diffusion et recombinaison) du réseau électrons-trous n’interviennent.

Les semiconducteurs présentent généralement un certain nombre de niveaux discrets et de bandes d’énergie. De nombreuses transitions sont donc permises. Nous pouvons distinguer :
– la transition de la bande de valence à la bande de conduction (a),
– la transition interbande de valence (b),
– la transition interbande de conduction (c),
– la transition à deux photons (d),
– la transition entre les niveaux des impuretés et la bande de conduction (e),
– la transition entre la bande de valence et les niveaux des impuretés (f),
– la transition entre la bande de valence et les niveaux excitoniques (h) .

Sous l’effet d’une impulsion optique puissante, l’occupation par les électrons des niveaux ou des bandes d’énergies évolue. L’indice et l’absorption varient et on peut induire de cette manière des effets nonlinéaires qui, comme nous le montrerons plus loin, peuvent être importants.

La création de porteurs libres induit une variation de permittivité proportionnelle à leurs concentrations. Cette variation de permittivité est indépendante du type de transition engendrant les porteurs tant que la fréquence d’excitation est très différente de la fréquence du gap.

Le GaAs est un semiconducteur à gap direct de classe de symétrie – 43m. L’énergie de la bande interdite est de 1,43 eV à température ambiante. Il est rendu semi isolant, soit par l’introduction d’impuretés tel que le chrome, soit par la présence d’un défaut interne (défaut natif) nommé EL2 à température ambiante. Cette imperfection peut-être provoquée volontairement lors des conditions de croissance de l’échantillon. L’origine de ce défaut n’est pas encore complètement connue. La formation de ce défaut est attribuée à un complexe antisite d’Arsenic – interstitiel d’Arsenic(l7). Il semblerait que sa concentration soit liée à la présence d’Arsenic en site Gallium (18). la concentration en EL2, de l’ordre de 10¹⁶ cm⁻³, est plus importante lorsque les atomes d’Arsenic sont en surnombre dans le mélange initial d’atomes de Ga et As.

Le modèle qui vient d’être présenté permet de comprendre dans ses principes l’évolution des concentrations des électrons et des trous photocréés à partir de centres profonds. L’évolution des concentrations respectives de centres neutres et ionisés a une influence déterminante sur l’évolution du plasma électron-trou. L’illumination, modulée spatialement, crée trois réseaux de charge : un réseau dans les centres profonds, un réseau d’électrons dans la bande de conduction et réseau de trous dans la bande de valence. A basse énergie, l’existence d’un réseau dans les centres profonds modifie les modulations des réseaux d’électrons et de trous qui deviennent différentes de celles de l’intensité. La différence entre les taux de génération initiaux de trous et d’électrons conduit, à basse énergie, à des concentrations de porteurs libres très différentes l’une de l’autre.

Cependant, l’évolution des centres ionisés sous l’illumination tend à compenser ce déséquilibre au fur et à mesure que l’énergie déposée dans l’échantillon augmente. A haute énergie, l’évolution des concentrations en porteurs libres tende asymptotiquement vers un comportement de type bande à bande. Les densités de porteur libres s’égalisent tandis que la concentration de centres ionisés devient constante et non modulée spatialement.

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Table des matières

Introduction
I . Non-linéarités optiques dans les semiconducteurs massifs
1.1 Présentation des mécanismes
1.2 Mécanismes non résonnants
a) Réponse non-linéaire des électrons liés
b) Réponse non-linéaire des électrons libres
1.3 Mécanismes résonants
II . Cinétique des porteurs libres en régime nanoseconde
11.1 Position du problème
a) Présentation de GaAs semi isolant
b) Génération du plasma électrons-trous : équations de base
c) Détermination de quelques paramètres de nos échantillons
d) Ordre de grandeur
II.2 Modélisation analytique
a) Solutions analytiques
b) Cas des hautes énergies
c) Cas des basses énergies
d) Discussion
II.3 Simulations informatiques
a) Méthode de résolution
b) Comparaison des résultats numériques et analytiques
III Approche théorique de la conjugaison de phase
III.1 Position du problème
a) Choix des configurations
b) Formalisation
111.2 Conjugaison de phase par l’avant
a) Diffraction sur un réseau mince
b) Mélange d’ondes dans un milieu mince
a) Influence de l’absorption
p) Influence du désaccord à Bragg
III.3 Conjugaison de phase par l’arrière
a) Notations et hypothèses
b) Cas des non-linéarités dues à la création de porteurs
a) Influence du rapport entre les deux pompes
p) Influence de l’absorption
c) Cas des non-linéarités dues au mouvement non-linéaire des porteurs
III.4 Discussion
Conclusion