Modélisation de l’amorçage de la Corrosion sous Contrainte en milieu primaire de l’alliage 600

Contexte Industriel

Plusieurs composants présents dans les réacteurs à eau sous pression (REP) ont été fabriqués en alliage 600, un alliage à base de nickel contenant environ 16% de chrome et ayant une résistance variable à la corrosion sous contrainte (CSC) en milieu primaire. En effet, la CSC est le résultat d’un couplage complexe entre sollicitation mécanique, oxydation et microstructure avec comme étapesclés de son développement : le temps d’incubation, puis l’amorçage des fissures et enfin la propagation lente puis rapide de ces dernières. Le retour d’expérience (REX) sur la CSC des alliages à base de nickel a mis en évidence le fait que les modèles de prévision de l’amorçage des fissures manquaient de robustesse. Or des modèles opérationnels fiables de prévision de l’amorçage de la CSC de l’alliage 600 sont indispensables pour l’évaluation de la durée de vie des composants et en particulier des pénétrations de fond de cuve qu’il n’est pas prévu de remplacer. Pour progresser dans la compréhension et la prévision de la fissuration par CSC de l’alliage 600, il est envisagé d’améliorer le modèle empirique existant sur la base des phénomènes physiques opérants en considérant des paramètres micromécaniques en relation avec la microstructure plutôt que des paramètres macroscopiques, jugés trop globaux. En effet, il est indispensable que la prévision du temps à l’amorçage des fissures de la CSC dépende des propriétés du matériau, du chargement mécanique et du milieu.

Fonctionnement d’un Réacteur à Eau Pressurisée

L’énergie nucléaire est la principale source d’énergie électrique produite et consommée en France. Cette énergie est produite par des REP (réacteur à eau sous pression). Le parc français de production d’électricité nucléaire est composé de 58 réacteurs répartis sur 19 sites. Chaque réacteur comporte trois circuits : un circuit primaire, un circuit secondaire et un circuit de refroidissement. Dans le circuit primaire, le combustible (oxyde d’uranium) est utilisé sous forme de pastilles qui sont empilées dans des gaines métalliques appelées crayons combustibles, constituant la première barrière de confinement, et placées dans la cuve du réacteur. Le combustible est consommé par la réaction de fission. La chaleur dégagée par le combustible permet de chauffer l’eau à l’intérieur de la cuve. La température de l’eau monte à 300°C et est maintenue sous pression (155 bars). L’eau du circuit primaire comprend du bore sous la forme d’acide borique, du lithium sous la forme de lithine et de l’hydrogène dissous. L’acide borique a la fonction d’absorber des neutrons venant de la réaction nucléaire. Pour sa part, la lithine permet d’augmenter le pH jusqu’à une valeur d’environ 7,2 à 325°C (pH légèrement alcalin, ce qui diminue les phénomènes de corrosion généralisée). Une surpression d’hydrogène dont la teneur est comprise entre 25 et 35 mLH2/kgH2O, est ajoutée au milieu afin d’éviter la radiolyse de l’eau. En conséquence, le potentiel électrochimique du métal au contact de l’eau diminue. L’eau du circuit primaire transmet sa chaleur à l’eau circulant dans le circuit secondaire. Cet échange de chaleur se fait au niveau du générateur de vapeur où l’eau chaude du circuit primaire circule à l’intérieur de tubes en alliage 600 pendant que l’eau du circuit secondaire circule le long de la surface externe des tubes. Le générateur de vapeur est donc un échangeur thermique constitué d’un faisceau de tubes et qui forme, avec la cuve, la seconde barrière de confinement entre le réacteur et l’extérieur. Après son passage dans le générateur de vapeur, l’eau du circuit secondaire se transforme alors en vapeur. Cette vapeur fait tourner la turbine qui entraine un alternateur générant l’énergie électrique. Ensuite, la vapeur est refroidie dans le circuit de refroidissement.

Retour d’expérience sur la CSC de l’alliage 600

Sur le parc REP français l’Alliage 600 a été utilisé pour la fabrication de :
– tubes et bouchons de tubes de générateurs de vapeur ;
– adaptateurs de couvercle de cuve (produits forgés) ;
– pénétrations de fond de cuve (produits laminés) ;
– supports M de cœur (produits forgés) ;
– cloisons de bol de générateur de vapeur (produits laminés) .

Les premiers cas de fissuration par CSC de l’alliage 600 en service sont apparus en 1970 aux EtatsUnis et en Allemagne (Obrigheim), surtout localisés dans les tubes de générateur de vapeur. La fissuration a eu lieu dans les zones les plus sollicitées des tubes et a requis le bouchage de ces derniers lors des contrôles de maintenance. Si un grand nombre de tubes sont bouchés, le rendement des REP peut se voir suffisamment diminué pour que le changement du générateur de vapeur soit nécessaire. En 1980, à Fessenheim (France), sont apparus les premiers cas de fissuration en surface interne du côté primaire des tubes de générateur de vapeur en alliage 600. En 1991, une fuite d’acide borique (1 l/h) a été détectée sur l’adaptateur T54 du couvercle de cuve de Bugey3 (France) lors des essais préalables au redémarrage de la tranche. Des examens ont mis en cause un phénomène de CSC. Les fissures observées étaient toutes longitudinales, amorcées en paroi interne et au voisinage de la zone de soudure qui appartient à un dôme chaud à 310°C (Figure 2). Les contraintes résiduelles très élevées qui les ont provoquées sont principalement dues au soudage et à la contrainte d’asymétrie de la soudure. La centrale totalisait environ 80000 heures de fonctionnement [NORMAND04]. Les adaptateurs de couvercle des réacteurs d’EDF sont réalisés à partir d’une barre en alliage 600, forgée à chaud puis forée. Ils sont frettés à froid dans toute l’épaisseur du couvercle et soudés à l’intérieur du couvercle. Les diamètres extérieur et intérieur d’un adaptateur sont respectivement de 102,6 mm et 70 mm. La température moyenne en peau interne des couvercles est de 310°C pour un « dôme chaud » et de 290°C pour un « dôme froid ». Les contraintes en service ont été estimées à environ 500 MPa. Environ 5% des adaptateurs de couvercle de cuve ont été considérés comme fissurés à l’issue des examens effectués sur tous les adaptateurs. Les manchettes des adaptateurs de couvercle de cuve en alliage 600 ont alors été changées progressivement par des manchettes en alliage 690, alliage base Ni avec 30% Cr.

En 1996, des fissures de CSC ont été observées dans la plaque de partition martelée de la cloison du GV52 de Saint-Laurent B2. L’expertise destructive a révélé des fissures d’une longueur supérieure à 5 mm et d’une profondeur inférieure à 1,9 mm. Des prélèvements ont été effectués sur les parties centrales des cloisons des GV1 et GV2 de Chinon B1 [MILOUDI09, DEFORGE10]. Les prélèvements comprennent la soudure en alliage 182 entre la plaque à tubes et l’attente de plaque, l’attente de plaque en alliage 600, la soudure en alliage 182 entre l’attente et la plaque de partition (notées AP et PP, respectivement) et la plaque de partition en alliage 600 (Figure 4). Les observations ont montré la présence de fissures intergranulaires de CSC parallèles à la soudure AP/PP et l’AP d’une profondeur maximale de 1,2mm pour GV2 (Figure 5). La CSC a été provoquée par la déformation plastique de l’attente de plaque lors de son alignement avec la plaque de partition dont la limite d’élasticité était plus élevée.

Traitements thermiques

La matrice austénitique de l’alliage 600 est de structure cubique à faces centrées (paramètre de maille=0,35nm à température ambiante). En raison de la stabilité de la matrice austénitique à différentes températures, aucune transformation de phase ne se produit pendant les différents traitements thermiques, exceptée la précipitation ou la dissolution des précipités. Les seules phases précipitées présentes dans la microstructure sont : les nitrures et carbures de titane (ou des carbonitrures) qui proviennent de la solidification et mise en forme de l’alliage) et carbures de chrome (comme Cr7C3 et/ou Cr23C6) qui se forment facilement du fait de la faible solubilité du carbone dans l’austénite, même à des températures très élevées. Les carbures de chrome principalement formés lors des traitements thermiques sont les Cr7C3, mais pour des températures inférieures à 760°C, les carbures de chrome Cr23C6 peuvent également se former facilement. La structure cristalline des carbures est décrite comme pseudo-hexagonale pour Cr7C3 et cubique à faces centrées pour les Cr23C6. La précipitation des carbures peut être intragranulaire ou intergranulaire [SMC-027]. Les différents composants en alliage 600 présentent des résistances variables à la CSC en milieu primaire, en fonction de leur microstructure (caractérisée par la localisation de la précipitation des carbures) et de l’écrouissage. Cette sensibilité résulte des traitements thermomécaniques subis par les composants lors de la fabrication. Les paramètres déterminant la microstructure sont la teneur en carbone, la température de chauffe précédant le travail à chaud et la température de fin de travail à chaud, qui détermine la limite d’élasticité du matériau brut de travail à chaud. La taille de grains, la précipitation et les caractéristiques mécaniques sont ajustés grâce au traitement thermique final. L’alliage 600 a été utilisé sous deux états métallurgiques différents qui correspondent à deux traitements thermiques différents : l’état « mill-annealed (MA) » et l’état « Thermally treated (TT) ».

L’état mill-annealed

Il s’agit du dernier traitement thermique pratiqué après le laminage à froid, typiquement entre 980°C et 1080°C sous atmosphère réductrice (H2). Le traitement « mill-annealed » est utilisé pour réaliser la restauration, la recristallisation complète de la structure du grain et la dissolution des carbures présents dans la dernière mise en forme [LEONARD10]. La capacité à produire une microstructure favorable (résistante à la CSC) va dépendre de la quantité de carbone en solution solide pouvant ensuite précipiter sous la forme de carbures. L’histoire thermique de l’alliage 600 a un fort effet sur sa sensibilité à la CSC. Par exemple, un traitement thermique compris entre 925°C et 965°C rend les alliages plus sensibles à la fissuration [BANDY84]. Pour des faibles températures de « mill-annealed », l’énergie thermique supplémentaire permet de réduire les contraintes résiduelles et la restauration se produit : les dislocations peuvent se déplacer et former des joints avec une structure de sous grains polygonisés à l’intérieur des grains [LEONARD10]. Pour des températures intermédiaires de MA, la recristallisation se produit et génère la germination de nouveaux grains (formation de joints de grains généraux) [LEONARD10]. Pour des températures plus élevées, la croissance des grains se produit ce qui conduit à une réduction de la surface des joints de grains [LEONARD10].

L’état traité thermiquement (TT)

C’est un état résultant du traitement thermique aux alentours 700°C réalisé après le traitement MA. Ce traitement thermique conduit à une précipitation accrue des carbures de chrome, généralement aux joints de grains et diminue la ségrégation de chrome aux joints des grains. La Figure 9 pourrait être utilisée pour évaluer la microstructure du matériau à partir de la température et de la durée du traitement thermique. En raison de la teneur relativement faible en carbone de l’Alliage 600, la précipitation du carbone en solution solide se produit entre les points A et B de la Figure 9 formant ainsi des précipités aux joints de grains bien avant le début de la précipitation intragranulaire qui se produit à partir du point B. Ceci est confirmé par des résultats expérimentaux montrant que, pour un traitement thermique de 600°C, une densité élevée de précipités est observée dans la matrice. Les carbures inter- et intragranulaires ont été identifiés comme étant des Cr23C6 et Cr7C3. Au contraire, l’Alliage 600 traité thermiquement à 800°C montre une densité de précipités formés dans la matrice moins abondante et des joints de grains décorés par des précipités discontinus. Ces carbures de chrome discontinus ont été identifiés comme étant un mélange de Cr23C6 et Cr7C3 [AGUILAR07].

La formation des carbures de chrome aux joints des grains conduit à la formation d’une zone appauvrie en chrome qui donne lieu à une microstructure appelée « sensibilisée ». Afin d’éviter ce type de microstructure, le traitement thermique a lieu à partir du point B et jusqu’au point C pour permettre la diffusion du chrome de la matrice adjacente vers le joint de grains et ainsi rétablir le niveau de chrome dans la zone initialement appauvrie. Maintenir un composant à une température élevée permet la diffusion du chrome ce qui a pour résultat la réduction de la sensibilisation du matériau.

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Table des matières

INTRODUCTION
1. CONTEXTE INDUSTRIEL
2. FONCTIONNEMENT D’UN REACTEUR A EAU PRESSURISEE
3. RETOUR D’EXPERIENCE SUR LA CSC DE L’ALLIAGE 600
4. OBJECTIFS ET DEMARCHE DE LA THESE
CHAPITRE 1 : REVUE BIBLIOGRAPHIQUE
1. PRESENTATION DE L’ALLIAGE 600
1.1. COMPOSITION DE L’ALLIAGE 600
1.2. TRAITEMENTS THERMIQUES
1.2.1. L’état mill-annealed
1.2.2. L’état traité thermiquement (TT)
2. ETAPES DE LA CSC
2.1. ETAPE D’INCUBATION
2.2. ETAPE D’AMORÇAGE
2.3. ETAPE DE PROPAGATION
3. OXYDATION
3.1. NATURE DES OXYDES FORMES EN SURFACE DE L’ALLIAGE 600 EN MILIEU PRIMAIRE
3.2. CINETIQUE ET MECANISME DE CROISSANCE DE LA COUCHE D’OXYDE EN SURFACE
3.3. OXYDATION INTERGRANULAIRE
3.3.1. Effet du taux de couverture des joints des grains par des carbures de chrome
3.3.2. Effet de l’hydrogène dissous
3.3.3. Effet de la déformation
3.4. MORPHOLOGIE ET NATURE DES OXYDES FORMES DANS DES FISSURES DE CSC
3.5. MODELE PHENOMENOLOGIQUE DE PROPAGATION DES FISSURES
4. PARAMETRES INFLUENÇANT LA CSC
4.1. EFFETS MATERIAUX
4.1.1. Influence des carbures de chrome
4.1.2. Effet de la teneur en chrome
4.1.3. Influence du type de joints de grains
4.1.4. Effet de l’écrouissage
4.2. EFFET DE LA SOLLICITATION MECANIQUE
4.3. EFFET DE L’ENVIRONNEMENT
4.3.1. Effet de la température
4.3.2. Effet de la teneur en bore et en lithium
4.3.3. Effet de la teneur en hydrogène
5. MODELES EMPIRIQUES DE CSC
5.1. MODELE DES INDICES POUR L’AMORÇAGE
5.2. APPROCHE STOCHASTIQUE DU MODELE DES INDICES
5.3. MODELE DE PROPAGATION
5.3.1. Effet du facteur d’intensité des contraintes et de la température sur la vitesse de propagation des fissures
5.3.2. Effet du pré-écrouissage sur la vitesse de propagation des fissures
5.3.3. Prise en compte de l’effet de l’hydrogène sur la vitesse de propagation
6. MECANISMES SUPPOSES DE CSC
6.1. MECANISME DE L’OXYDATION INTERNE
6.2. INTERACTION HYDROGENE-DEFORMATION (HYDROGEN ASSISTED CREEP FRACTURE)
6.3. CORROSION ENHANCED PLASTICITY MODEL (CEPM)
7. SYNTHESE GENERALE DE L’ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE
CHAPITRE 2 : ETUDE DE L’OXYDATION EN MILIEU PRIMAIRE
1. PRESENTATION GENERALE DES MATERIAUX ETUDIES LORS DES ESSAIS D’OXYDATION
1.1. COMPOSITION CHIMIQUE ET PROPRIETES MECANIQUES DES MATERIAUX
1.2. CARACTERISATION MICROSTRUCTURALE DES MATERIAUX
1.3. ECHANTILLONS UTILISES POUR LES ESSAIS D’OXYDATION
2. OXYDATION EN MILIEU REPRESENTATIF DU MILIEU PRIMAIRE DES REP : DEMARCHE EXPERIMENTALE
2.1. ESSAIS D’OXYDATION DE COURTE DUREE
2.2. ESSAIS D’OXYDATION DE LONGUE DUREE
2.3. CARACTERISATION DE LA COUCHE D’OXYDE DE SURFACE ET DES PENETRATIONS D’OXYDE AUX JOINTS DE GRAINS
3. EFFET DES PARAMETRES ENVIRONNEMENTAUX SUR L’OXYDATION INTERGRANULAIRE
3.1. EFFET DE LA TENEUR EN HYDROGENE DISSOUS
3.1.1. Observations au MEB de la surface oxydée
3.1.2. Observations au MEB de coupes transverses
3.1.3. Observations MET en coupe transverse
3.1.4. Discussion
3.2. EFFET DE LA TEMPERATURE
3.2.1. Observations au MEB de la surface oxydée
3.2.2. Observations MEB en coupe transverse
3.2.3. Observations MET en coupe transverse
3.2.4. Discussion
4. EFFET DE LA MICROSTRUCTURE SUR L’OXYDATION INTERGRANULAIRE
4.1. EFFET DE LA NATURE DES JOINTS DE GRAINS
4.1.1. Observations MEB en coupe transverse
4.1.2. Discussion
4.2. EFFET DES CARBURES DE CHROME SUR L’OXYDATION INTERGRANULAIRE
4.2.1. Observations MEB en coupe transverse
4.2.2. Discussion
CHAPITRE 3 : MODELISATION DE LA CINETIQUE D’OXYDATION INTERGRANULAIRE
1. CHOIX DE LA LOI CINETIQUE D’OXYDATION INTERGRANULAIRE
2. DESCRIPTION DU MODELE
3. STRATEGIE D’IDENTIFICATION DES PARAMETRES DU MODELE D’OXYDATION INTERGRANULAIRE DE L’ALLIAGE 600
4. IDENTIFICATION DES PARAMETRES DU MODELE
4.1. CINETIQUE D’OXYDATION DES JOINTS DE GRAINS AVEC TENEUR NOMINALE EN CHROME
4.2. CINETIQUE D’OXYDATION DES CARBURES DE CHROME
4.3. EFFET DE LA TENEUR EN HYDROGENE DISSOUS VIA LE ΔECP
4.4. INTEGRATION DE L’EFFET DE LA TEMPERATURE VIA L’ENERGIE D’ACTIVATION
5. OPTIMISATION DES PARAMETRES DU MODELE
6. VALIDATION DES PARAMETRES DU MODELE
7. ANALYSE DE SENSIBILITE AUX PARAMETRES ET VOIE D’AMELIORATION
8. PREVISIONS ET PERSPECTIVES POUR LE MODELE DE CINETIQUE D’OXYDATION INTERGRANULAIRE
CHAPITRE 4 : CRITERE DE RUPTURE DES JOINTS DE GRAINS AFFAIBLIS PAR L’OXYDATION
1. DEMARCHE EXPERIMENTALE
1.1. PREPARATION DES EPROUVETTES AVANT ESSAI IN-SITU AU MEB
1.2. ESSAIS DE TRACTION IN SITU AU MEB A 360°C
2. EXAMENS DES FISSURES INTERGRANULAIRES EN COUPE TRANSVERSE
2.1. OBSERVATIONS MEB EN COUPE TRANSVERSE
2.1.1. Localisation de la rupture intergranulaire
2.1.2. Présence de carbures de chrome aux joints de grains
2.1.3. Corrélation entre oxydation et fissuration intergranulaire
2.2. OBSERVATIONS D’UN JOINT FISSURE AU MET EN COUPE TRANSVERSE
3. CRITERE DE RUPTURE DES JOINTS DE GRAINS OXYDES
3.1. ESTIMATION DE LA CONTRAINTE CRITIQUE DE RUPTURE
3.2. DETERMINATION DE LA PROFONDEUR D’OXYDATION INTERGRANULAIRE CRITIQUE
4. DISCUSSION
CONCLUSION

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