Modélisation analytique de la technique photoacoustique QEPAS

Principe et modélisation par blocs du QEPAS

Présentation de la démarche

État de l’art
Lorsque la variante QEPAS de la détection photoacoustique est apparue (Anatoliy A. Kosterev, Y. A. Bakhirkin et al. 2002), l’idée était d’éviter les contraintes de conception de la photoacoustique conventionnelle. Il s’agissait d’accumuler l’énergie acoustique au cœur d’un élément résonant solide miniature à la place d’une cavité acoustique massive . Avec l’utilisation de diapasons d’horlogerie commerciaux vibrants à une fréquence proche de f0 = 32768 Hz, Kosterev et al. ont montré que la sensibilité du nouvel instrument était tout à fait comparable à celle de la photoacoustique conventionnelle. Utilisant l’absorption équivalente au bruit normalisée (ou Normalized Noise Equivalent Absorption (NNEA) que nous détaillerons par la suite) pour la quantifier, ils ont mesuré une première valeur de 8,8 10−7W.cm−1 .Hz−1/2 sur CH4. Les nouveaux détecteurs QEPAS sont plus compacts, relativement insensibles au bruit extérieur, et extrêmement compétitifs puisqu’un diapason horloger commercial ne coûte pas plus d’un euro. Dans ce premier article fondateur, plusieurs pistes ont été proposées pour améliorer la sensibilité de la mesure, comme l’utilisation d’une modulation du laser à la fréquence moitié f0/2 pour réduire le bruit généré par des absorptions parasites, l’utilisation de pressions réduites autour du diapason, ou encore l’utilisation de tubes juxtaposés au diapason et traversés par le faisceau laser . Ces derniers jouent le rôle de résonateur acoustique et amplifient ainsi l’amplitude des ondes de pression qui excitent le diapason : on peut alors parler de technique QEPAS résonante. Les auteurs ont rapporté un gain de l’ordre de 7,6 en leur présence, ce qui correspond à un NNEA de 1,2 10−7W.cm−1 .Hz−1/2 sur CH4. Ni l’influence de la géométrie des tubes, ni la pression totale du gaz, ni d’autres caractéristiques du système comme la géométrie du diapason utilisé ont été étudiés en détail, et il semblait donc clair que des gains additionnels en terme de sensibilité étaient à attendre.

Les premières études expérimentales qui ont suivi ont visé à confirmer la sensibilité du QEPAS par rapport à l’état de l’art de la photoacoustique conventionnelle, ainsi qu’à identifier l’influence de la pression du gaz environnant (A. a. Kosterev et al. 2005). Dépendant expérimentalement du gaz sondé malgré sa normalisation théorique, les NNEA du QEPAS optimisé s’étalent alors de 5,3 10−7W.cm−1 .Hz−1/2 à 7,2 10−9W.cm−1 .Hz−1/2 suivant les auteurs, comparables aux meilleurs résultats obtenus pour la PA conventionnelle de 2,2 10−9W.cm−1 .Hz−1/2 pour NH3 (Webber et al. 2003a). Kosterev et al. montrent en particulier que la diminution de la pression entraîne plusieurs effets parfois contradictoires, parmi lesquels figurent une augmentation du facteur de qualité des diapasons, une augmentation de la section efficace d’absorption du gaz ou encore une diminution de la vitesse de transfert vibrationnelle – translationnelle. La technique a dans le même temps été utilisée pour étudier la relaxation V-T des gaz (a. Kosterev, Y. Bakhirkin et Tittel 2004 ; a. Kosterev, Y. Bakhirkin, Tittel et al. 2004 ; Wysocki et al. 2006), permise par l’étude de la phase du signal photoacoustique mesurée à l’aide du diapason.

Les premières modélisations du phénomène 

Les premiers efforts de modélisation sont apparus à partir de 2009. Du point de vue analytique, Petra et al. ont proposé un modèle pour étudier le QEPAS non résonant avec un diapason seul, aboutissant à un bon accord relatif avec l’expérience malgré la présence d’un facteur 2 inexpliqué sur le signal détecté (Petra et al. 2009). La modélisation n’est pas aisée dans la mesure où elle fait intervenir de nombreuses disciplines , c’est pourquoi d’autres auteurs ont préféré utiliser des logiciels de simulation multiphysique par éléments finis. Firebaugh et al. ont montré un accord satisfaisant entre les simulations numériques utilisant COMSOL Multiphysics et ses modules d’acoustique, de mécanique et de piézo électricité (Firebaugh et al. 2009). De leur côté, Cao et al. ont modélisé numériquement le couplage vibroacoustique du diapason avec le champ acoustique qui l’entoure (Cao et al. 2012), responsable d’un effet d’anti-résonance plusieurs fois observé auparavant au cours d’expériences (Dong, Anatoliy A Kosterev et al. 2010). L’impact de la température a également été prise en compte dans une étude plus récente (Köhring, Böttger et al. 2013).

QEPAS On-Beam résonant et extensions aux grandes longueurs d’onde 

Une investigation expérimentale plus précise de l’influence de la longueur des tubes acoustiques a été menée à partir de 2010, grâce notamment aux travaux de Serebryakov et al.(Serebryakov et al. 2010), puis l’étude a été étendue par Dong et al. à l’influence de leur diamètre interne ainsi que de la pression du gaz alentour (Dong, Anatoliy A Kosterev et al. 2010). Ce dernier travail a permis de montrer que le passage d’un diapason commercial seul au même diapason avec ses tubes acoustiques optimisés permet de gagner un facteur 30 environ sur la sensibilité, correspondant dans leur cas à un NNEA de 3,3 10−9W.cm−1 .Hz−1/2 pour C2H2.

Une mise en œuvre pour de plus grandes longueurs d’onde a ensuite été entreprise avec notamment la détection de SF6 autour de λ = 10 µm, avec un schéma On-Beam utilisant un diapason commercial et une paire de tubes acoustiques optimisés (Spagnolo, Pietro Patimisco, Simone Borri et al. 2013). Pour cette mesure, l’utilisation de la modulation en amplitude est nécessaire du fait de l’absence d’une raie d’absorption du gaz bien définie, et une source de bruit très importante apparaît si le laser vient à toucher les tubes acoustiques ou le diapason même si ce contact ne concerne qu’une fraction de la puissance incidente. Ce contact entre le laser et le détecteur est d’autant plus difficile à éviter que la longueur d’onde utilisée est grande, et la focalisation importante requise pour passer entre les branches du diapason résulte en une divergence augmentée du faisceau, alors difficilement compatible avec une traversée longitudinale des tubes acoustiques sans contact. Spagnolo et al. ont proposé de mettre en forme le faisceau laser à l’aide d’une fibre optique, de manière à assurer un profil spatial parfaitement gaussien et permettant une focalisation nette. Les auteurs annoncent un NNEA record de 2,7 10−10W.cm−1.Hz−1/2 avec ce montage, et l’utilisation de diapasons horlogers commerciaux pour des longueurs d’onde encore plus importantes semble impossible.

Les travaux les plus récents, publiés majoritairement par le groupe de V. Spagnolo (CNR-IFN UOS Bari, Italie) et en collaboration avec F. K. Tittel (Université de RICE, Texas, USA), visent à améliorer le QEPAS en jouant sur la géométrie même du diapason. Un nouveau diapason dont l’interbranche est agrandi à 800 µm a été proposé pour permettre à la fois un alignement simplifié et une mise en oeuvre dans la gamme spectrale Térahertz (S Borri, P Patimisco, A Sampaolo et al. 2013 ; Pietro Patimisco, Simone Borri, Angelo Sampaolo et al. 2014). Sa fréquence de résonance de f0 = 4246 Hz est suffisamment faible pour permettre une relaxation du gaz efficace. Grâce à ces nouveaux diapasons, ils annoncent alors un NNEA de 2,7 10−10W.cm−1 .Hz−1/2 sans même l’utilisation de tubes acoustiques. Les nouveaux gains sont alors expliqués par la plus grande efficacité de la zone spectrale, en raison des temps de relaxation V-T plusieurs ordres de grandeur plus rapides. Des variations autour de cette nouvelle forme ont également été étudiées, confirmant selon ses auteurs les performances annoncées dans certains cas (Angelo Sampaolo, Pietro Patimisco, Pennetta et al. 2015 ; Spagnolo, Pietro Patimisco, Pennetta et al. 2015), et en les améliorant dans leur travail le plus récent (Angelo Sampaolo, Pietro Patimisco, Giglio et al. 2016). Dans ce dernier article, les auteurs annoncent un NNEA de 3,75 10−11W.cm−1 .Hz−1/2 sans tube dans le Térahertz, ce qui constitue un gain de l’ordre de 3000 par rapport à un diapason horloger sans tube. Les tubes acoustiques résonants pour ces nouveaux diapasons, moins contraints dans leur conception en raison des tailles plus importantes, ont récemment permis d’obtenir des facteurs d’amplification de 120 par rapport au cas sans tube (Heng et al. 2016). Ces gains obtenus grâce à l’utilisation de tubes sont alors attribués à leur forme originale, sensée apporter un couplage acoustique plus efficace. Nous reviendrons en conclusion de cette thèse sur les performances affichées par ce groupe de recherche avec ces nouveaux diapasons.

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Table des matières

Introduction générale
1 Modélisation analytique de la technique photoacoustique QEPAS
1.1 Principe et modélisation par blocs du QEPAS
1.1.1 Présentation de la démarche
1.1.1.1 État de l’art
1.1.1.2 Bilan et démarche
1.1.1.3 Principe de la modélisation par blocs
1.1.2 Le bloc de source optique cohérente
1.1.3 Le bloc cinétique et absorption-relaxation des gaz
1.1.3.1 L’absorption
1.1.3.2 Relaxation vibrationnelle-translationnelle
1.2 Bloc vibro-acoustique
1.2.1 Le cas du QEPAS non résonant
1.2.1.1 Le bloc acoustique
1.2.1.2 Mouvement d’un résonateur dans le vide
1.2.2 Bloc vibro-acoustique : QEPAS résonant
1.2.2.1 Équation fondamentale du QEPAS
1.2.2.2 Solutions résonantes
1.3 Bloc électronique et extension au cas du diapason
1.3.1 Équivalent électrique des résonateurs
1.3.2 Amplification et sensibilité de détection
1.3.2.1 Signal et bruit après amplification
1.3.2.2 Sensibilité de détection
1.3.3 Extension au cas particulier du diapason
1.4 Validation numérique et expérimentale du modèle analytique
1.4.1 Présentation des résonateurs
1.4.2 Étude de l’influence de la position du faisceau
1.4.3 Étude du bruit
1.4.4 Expérience photoacoustique typique et ordres de grandeur
1.4.5 Influence théorique de tubes acoustiques résonants
1.4.5.1 Simulation numérique du signal photoacoustique
1.4.5.2 Influence de la longueur et du diamètre interne
1.4.5.3 Prise en compte des effets thermiques et visqueux
1.4.6 Conclusion
2 Modélisation du facteur de qualité des résonateurs en flexion et détecteur photoacoustique optimal dans l’air
2.1 Modélisation analytique du facteur de qualité des résonateurs en flexion
2.1.1 Problématique de l’amortissement des résonateurs
2.1.2 Le facteur de qualité associé à la viscosité
2.1.2.1 Problématique de l’amortissement visqueux
2.1.2.2 Présentation du modèle de la poutre simple
2.1.2.3 Le cas du diapason
2.1.3 Le facteur de qualité lié à la radiation acoustique
2.1.3.1 État de l’art de l’amortissement acoustique
2.1.3.2 L’amortissement acoustique de la poutre simple
2.1.3.3 Le cas du diapason
2.1.4 Facteur de qualité total et expressions approchées
2.2 Validation expérimentale de l’amortissement des résonateurs
2.2.1 Comparaisons avec la littérature
2.2.2 Comparaisons expérimentales en laboratoire
2.3 Optimisation de forme et géométrie optimale pour la photoacoustique
2.3.1 Diapason optimal pour le facteur de qualité
2.3.1.1 Optimisation à longueur fixée
2.3.1.2 Optimisation à épaisseur fixée
2.3.2 Diapason optimal pour la photoacoustique en espace libre
2.3.2.1 Optimisation à longueur fixée
2.3.2.2 Optimisation à épaisseur fixée
2.3.3 Diapason optimal pour la photoacoustique en milieu résonant
2.3.3.1 Récupération des ondes acoustiques
2.3.3.2 Application à la photoacoustique
2.3.4 Etude comparative des différents résonateurs optimisés
2.3.4.1 Comparaison des sensibilités en milieu non résonant
2.3.4.2 Comparaison de mises en œuvre
2.3.4.3 Conclusion
3 Expériences photoacoustiques QEPAS à l’aide de résonateurs optimisés
3.1 Détection QEPAS de CO2 avec une diode laser en milieu non résonant
3.1.1 Mise en place de l’expérience type
3.1.2 Les schémas de modulation utilisés
3.1.3 Les diapasons utilisés pour la comparaison
3.1.4 Performances photoacoustiques comparées des diapasons
3.1.5 Conclusion
3.2 Détection QEPAS avec une diode laser en milieu résonant
3.2.1 Influence de la géométrie du résonateur acoustique
3.2.1.1 Dispositif expérimental
3.2.1.2 Le diapason Euro 1
3.2.1.3 Le diapason C2-A
3.2.1.4 Le diapason U1X-B
3.2.2 Performance optimale des résonateurs optimisés
3.2.2.1 Optimisation des conditions de fonctionnement
3.2.2.2 Détection de C2H2 avec la diode EM4
3.2.3 Projections de performances et conclusion
Conclusion générale

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