L’iode et le xénon dans les magmas : deux comportements différents

La Terre est une planète tellurique formée par l’accrétion de petits corps solides, dit planétésimaux, à partir du nuage stellaire (Morbidelli et al., 2012 et ses références). La Terre va ensuite se différencier pour former une succession d’enveloppes concentriques (noyau, manteau, croûte, atmosphère) constituant la structure actuelle. Lors des 100 premiers millions d’années, la Terre Primitive était recouverte d’un océan magmatique. Cet océan aurait joué un rôle primordial lors de la séparation des différents réservoirs planétaires (e.g. Wood et al., 2006 et ses références) juste avant la mise en place des cycles géodynamiques et géochimiques élémentaires. Ces cycles sont l’ensemble des échanges de flux de chaleur et de matière entre les différents réservoirs actuels. À la surface de la Terre Moderne, les échanges entre les réservoirs internes et externes sont marqués par un volcanisme actif (flux sortants) et les zones de subduction (flux entrants).

Les magmas, produits liquides de la fusion d’une roche, jouent un rôle majeur dans les processus de différenciation et dans les cycles géochimiques élémentaires actuels. Les magmas sont présents dans différents contextes géodynamiques et à différentes profondeurs. Leurs zones sources sont souvent localisées à forte profondeur, dans des conditions de haute pression et haute température. Lors de la fusion et par l’apport de fluides, les magmas peuvent s’enrichir en éléments chimiques incompatibles et notamment en volatils, tels H2O, CO2, S, halogènes et les gaz rares. Ils peuvent ainsi servir de réservoirs transitoires, puis ils peuvent les libérer via le volcanisme. Les magmas profonds présents à différentes profondeurs peuvent également servir de réservoirs stables. Ils contribuent également aux fractionnements des éléments lors des processus de cristallisation et de dégazage lors du magmatisme. Dans le cas de l’océan magmatique hadéen, les processus de dégazage et de cristallisation sont en compétition dans la couche superficielle de l’océan (entre 0 et 10GPa) (Elkins-Tanton, 2012 et ses références).

Sur Terre, les éléments volatils sont appauvris par rapport aux abondances solaires et chondritiques, les dernières étant analogues de la composition globale initiale de la Terre. Deux familles d’éléments volatils sont particulièrement appauvris : les halogènes lourds (e.i. Cl, Br et I) et les gaz rares (e.i. He, Ne, Ar, Kr et Xe). Parmi ces éléments, deux d’entre eux ne peuvent pas être dissociés : l’iode et de le xénon. D’une part, ils forment un système isotopique de référence par la désintégration de l’129I en 129Xe (Temps de demi-vie de 15.7Ma). Ce système est particulièrement utilisé pour dater les processus hadéens et la formation de l’atmosphère. De plus, l’iode et le xénon  sont utilisés comme traceurs en planétologie et volcanologie pour les processus pétrologiques et géochimiques (e.g. pour les halogènes :Pyle et Mather, 2009 ; pour le xénon : Staudacher et Allègre, 1982).

Le xénon est marqué par un déficit important appelé « Xénon Manquant » en ne suivant pas les tendances chondritiques des autres gaz rares (Anders & Owen 1977; Ozima & Podosek 1999). À ce déficit élémentaire s’ajoute un déficit en isotopes légers, à la fois sur Terre et sur Mars.

Les études sur l’anomalie 129Xe sur Mars (Musselwhite et al. 1991; Musselwhite & Drake 2000) se basent sur la différence de comportement entre le xénon et l’iode dans le magma et lors des processus de dégazage de l’Hadéen (Figure 0-1). Le fractionnement provoqué par la différence de comportement sur Mars peut être transposé à la Terre. Les différences majeures entre Mars et Terre sont attribuées à l’apparition d’un océan et une perte hydrodynamique différente. Lors des premières étapes de la formation de la Terre, cette différence de comportement va fractionner chimiquement le 129Xe et le 129I créant ainsi les anomalies isotopiques liées au xénon.

Lorsqu’un dégazage est à dominance aqueuse, l’iode est incompatible et hydrophile (Bureau et al. 2015). Au contraire, le xénon est peut être incorporé dans des minéraux siliceux à hautes pressions (Sanloup et al. 2005). Or les processus affectant la différence de comportement se produisent dans des magmas, c’est donc le comportement du xénon dans les magmas sous pressions qu’il faut comprendre. On peut également se poser la question si les magmas sont de bons réservoirs pour l’iode et le xénon.

Le comportement d’éléments volatils, comme l’iode et le xénon, dans les magmas peut être contraint par leur solubilité et leur type d’incorporation dans la structure du liquide. Un liquide ne possède pas d’arrangement atomique à grande échelle mais peut présenter une structure périodique à petite échelle (Wright 1988). À courte distance (<10Å), un ordre est présenté sur trois zones : (1) autour de l’atome avec les premiers voisins ; (2) l’ordre moyen avec les seconds et troisièmes associés voisins ; et (3) l’ordre étendu de 3.5 à 10Å liés au réseaux (Wright 1988). Les liquides silicatés sont constitués de tétraèdres de SiO4 4- connectés entre eux qui forment le réseau. Les éléments volatils s’incorporent dans cette structure par différents types de liaisons (covalentes, ioniques…) provoquant des modifications dans la structure et dans les propriétés du liquide. La structure des liquides à hautes pressions est étudiée par plusieurs techniques dont les calculs théoriques (Vuilleumier et al. 2009; Stixrude & Bukowinski 1990; Stixrude et al. 2009; Guillot & Sator 2007b) et différentes techniques expérimentales in situ comme la spectrométrie Raman (e.g. Mysen et al.,2014) ou la diffraction des rayons X. Au départ, appliquées essentiellement aux verres (Meade et al. 1992), ces techniques sont désormais applicables aux liquides, c’est-àdire à la fois à haute pression et haute température (e.g. Funamori et al., 1996). La solubilité d’un élément est la concentration maximale qui peut être dissoute dans un solvant, ici le liquide magmatique. La solubilité d’un élément dépend de la composition du magma ainsi que des conditions de pressions et de températures (e.g. Mysen et Richet, 2005). Les mécanismes de dissolution dans les liquides sont différents dans les liquides selon les éléments. Les gaz rares se dissolvent dans des liquides sous forme monoatomique et entrent dans des cavités de la structure (Mysen & Richet 2005). Leur tailles et l’incorporation dans ces cages va contrôler la solubilité des gaz rares. Au contraire, les halogènes, se dissolvent par interaction avec des cations (e.g. pour le brome Bureau et Métrich, 2003). Le mécanisme de solubilité va dépendre entre autres des interactions entre les cations. La solubilité dépend donc aussi de la manière dont s’incorpore un élément dans la structure d’un liquide silicaté.

LES MAGMAS

Un magma est le produit liquide de la fusion partielle d’une roche à haute pression (E – 1-1). À basse pression, il peut être composé de phases liquide, gazeuse et solide. Il est donc essentiellement de nature silicatée (et plus rarement carbonatée). Les magmas ont des structures atomiques particulières. Étant issu de la fusion d’une roche, un magma est directement lié à la dynamique terrestre de la fusion jusqu’à la cristallisation. Les magmas jouent un rôle central dans les processus géologiques passés et présents.

𝑅𝑜𝑐ℎ𝑒 𝑆𝑜𝑢𝑟𝑐𝑒 = 𝑙𝑖𝑞𝑢𝑖𝑑𝑒 + 𝑟é𝑠𝑖𝑑𝑢 𝑠𝑜𝑙𝑖𝑑𝑒 (E – 1-1)

LES LIQUIDES SILICATÉS 

La structure atomique

Une roche est un matériau solide. Un solide est formé d’atomes organisés selon un ordre et une périodicité systématique (Figure 1-1-a). Un minéral est défini par sa formule chimique ainsi que par l’agencement de ses atomes. On le définit également comme un solide dont la structure microscopique est caractérisée par la répétition périodique en 3D d’un motif composé d’atomes.

Les matériaux qui ne présentent pas de structure ni périodicité à grande échelle comme les liquides et les verres, sont des composés amorphes. À courte distance (<10Å), un ordre est présenté autour de l’atome avec les premiers voisins (Wright 1988) (Figure 1-1-b). Dans le liquide, les atomes peuvent se mouvoir et interagir par des liaisons intra et intermoléculaires. Ce qui a pour conséquence de garder la cohésion du liquide.

La structure des liquides silicatés est définie par les atomes présents, la distribution des liaisons atomiques A-O-A et O-A-O (A est un cation, O un atome d’oxygène), les angles des liaisons, des distances interatomiques dO-A et les nombres de coordination. Les liquides silicatés sont constitués de quatre types d’atomes : les cations formateurs de réseaux, les oxygènes pontants, qui sont liés à deux unités de base, les modificateurs de réseaux et les oxygènes non pontants, liés à une seule unité de base. L’étude des silicates liquides peut être faite par analogie à d’autres systèmes tel que GeO2 (Richet 1990).

Les liquides silicatés ont pour unité de base un tétraèdre 𝑆𝑖𝑂4 4−. Ces tétraèdres connectés par leurs sommets forment un arrangement tridimensionnel désordonné où il se forme des structures en anneaux (Figure 1-2) (King 1967). Dans les verres de silice, le silicium est entouré de quatre atomes d’oxygènes, soit avec un nombre de coordination (CN) de 4.

Majoritairement de 5, 6 ou 7 tétraèdres (Pasquarello & Car 1998) mais également à 3 ou 4 à la hauteur de 1% (Figure 1-3-a), ces structures sont aussi bien présentes dans les verres (Galeener 1982a) et dans les phases vitreuses (Galeener 1982b). Dans la majorité des cas, on observe une structure de 6 anneaux comparable à la structure de la β-cristobalite (Figure 1-3-b).

Formateurs et modificateurs de réseau

Le silicium (Si) est un cation formateur de réseau (Figure 1-4). Il permet de former des liaisons inter-tétraédriques covalentes. L’aluminium (Al3+) et le fer (Fe3+) qui ont un rayon ionique et une charge électronique proche du Si, favorisent les liaisons intertétraédriques et peuvent être substitués au Si. Néanmoins, ces liaisons sont considérées comme des liaisons plus faibles du type ionique. La substitution est faite au sein des tétraèdres et implique des modifications de charges et de structures. Lorsqu’un tétraèdre d’Al s’intercale entre deux tétraèdres de Si, il se forme des triclusters (Toplis et al. 1997). Ces formes modifient les équilibres de phases et les solubilités des éléments dans le liquide. Dans le domaine peralcalin des aluminosilicates de sodium, l’aluminium est principalement présent en coordinence 4 sous forme de tétraèdres AlO4 (Day & Rindone 1962). Ces modifications impliquent une diminution du degré de polymérisation NBO/T qui est le rapport entre les oxygènes non-pontants et le nombre de tétraèdres. Il varie entre 4 et 0 (Mysen 1990). L’amorphe silicaté est donc modifié par les formateurs de réseaux autres que le Si, le Al3+ et le Fe3+.

Les modificateurs de réseaux (M) sont des éléments compensateurs de charges (Na+, K+, Ca2+, Mg2+, Fe2+) qui coupent les liaisons Si-O-Si (Figure 1-4). L’augmentation des oxygènes non-pontants implique une dépolymérisation du liquide. Ces éléments ont souvent un nombre de coordination important. En s’intercalant entre de nombreux tétraèdres, ils augmentent les angles des tétraèdres ainsi que les distances des liaisons. Ce sont des sites interstitiels. Les liaisons avec ces modificateurs sont souvent iono-covalente et ionique. L’aluminium a un comportement de modificateur (M) de réseau lorsque le rapport M/Al est supérieur à 1.

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Table des matières

INTRODUCTION
CHAPITRE 1. CONTEXTE DE L’ÉTUDE
1.1 LES MAGMAS
1.1.1 LES LIQUIDES SILICATÉS
1.1.1.1 La structure atomique
1.1.1.2 Formateurs et modificateurs de réseau
1.1.2 LES MAGMAS TERRESTRES
1.1.3 LES MAGMAS DANS L’HISTOIRE DE LA TERRE
1.1.3.1 Terre ancienne : l’océan magmatique
1.1.3.2 Terre moderne : magma profond et contexte géodynamique30
1.2 LES ÉLÉMENTS VOLATILS
1.2.1 PRÉSENTATION GÉNÉRALE
1.2.2 L’EAU ET SON CYCLE
1.2.3 LE XÉNON : UN GAZ RARE ATYPIQUE
1.2.4 L’IODE
1.2.5 LE SYSTÈME IODE/XÉNON
1.3 L’ATMOSPHÈRE
1.3.1 HISTOIRE DE L’ATMOSPHÈRE TERRESTRE
1.3.2 FORMATION DE L’ATMOSPHÈRE PRIMITIVE
1.3.2.1 Apports extérieurs
1.3.2.2 Le dégazage du manteau primitif
1.3.3 PERTE DE L’ATMOSPHÈRE
CHAPITRE 2. MÉTHODES EXPÉRIMENTALES ET ANALYTIQUES
2.1 CHOIX DES PRODUITS DE DÉPARTS
2.1.1 L’HAPLOGRANITE (HPG)
2.1.2 LES BASALTES
2.2 SYNTHÈSES DES ÉCHANTILLONS
2.2.1 LA PRESSE PISTON-CYLINDRE
2.2.1.1 Préparation des capsules
2.2.1.2 Assemblage
2.2.1.3 Principe
2.2.1.4 Déroulement des synthèses
2.2.2 LES CELLULES À ENCLUMES DIAMANTS À CHAUFFAGE RÉSISTIF
2.2.2.1 Principe
2.2.2.2 Mesure de la pression
2.2.2.3 Mesure de la température
2.2.3 LA PRESSE PARIS-ÉDIMBOURG
2.2.3.1 Principes
2.2.3.2 Assemblage
2.2.3.3 Mesure de la pression et température lors des expériences
2.3 CARACTÉRISATIONS IN SITU : LA DIFFRACTION DES RAYONS X
2.3.1 LE RAYONNEMENT SYNCHROTRON
2.3.1.1 Principe
2.3.1.2 Les rayons X
2.3.2 LES LIGNES UTILISÉES
2.3.2.1 Déroulement des expériences
2.3.2.2 Énergie choisie
2.3.2.3 Temps d’acquisition
2.4 CARACTÉRISATION EX SITU
2.4.1 TEXTURE DES ÉCHANTILLONS
2.4.2 IMAGERIE DES ÉCHANTILLONS
2.4.3 ANALYSES CHIMIQUES GLOBALES
2.4.3.1 La microsonde électronique
2.4.3.2 Conditions d’analyses
2.4.4 COMPOSITION ÉLÉMENTAIRE EN I, XE ET H
2.4.4.1 Analyse par faisceaux d’ions : principes
2.4.4.2 Dispositif
2.4.4.3 RBS (Rutherford Backscattering Spectrometry)
2.4.4.4 PIXE (Particle Induced X-ray Emission)
2.4.4.5 ERDA (Elastic Recoil Detection Analysis)
CHAPITRE 3. TRAITEMENT DES DONNÉES
3.1 TRAITEMENT DES DONNÉES DE DIFFRACTION DE RAYONS X
3.1.1 MÉTHODOLOGIE
3.1.2 DE LA DONNÉE BRUTE AU SPECTRE INTÉGRÉ
3.1.2.1 Diffraction en dispersion d’angle
3.1.2.2 Par dispersion d’énergie
3.1.3 FORMALISME DU TRAITEMENT DU SIGNAL COHÉRENT DE DIFFRACTION
3.1.4 INFORMATIONS STRUCTURALES OBTENUES
3.1.4.1 La fonction de distribution de paires : Ordre à courte distance
3.1.4.2 Estimation du nombre de coordination
3.2 ANALYSE DES DONNÉES QUANTITATIVES OBTENUES PAR MICROSONDE NUCLÉAIRE
3.2.1 TRAITEMENT DES DONNÉES BRUTES
3.2.2 ANALYSES DES DONNÉES PIXE
3.2.2.1 Calcul des concentrations
3.2.2.2 Choix des raies et interaction
3.2.2.3 Mesure de la teneur en Xe : comparaison des techniques
3.2.3 ANALYSES DES DONNÉES ERDA
3.2.3.1 Principe du traitement
3.2.3.2 Calcul des erreurs
3.2.3.3 Les limites de détections
CHAPITRE 4. INCORPORATION DU XÉNON DANS LES MAGMAS À HAUTE PRESSION
4.1 INTRODUCTION
4.2 BONDING OF XENON TO OXYGEN IN MAGMAS AT THE DEPTH
CHAPITRE 5. L’IODE DANS LES MAGMAS
5.1 ÉTUDE DE LA SOLUBILITÉ DE L’IODE DANS LES SILICATES LIQUIDES
5.1.1 INTRODUCTION
5.1.2 IODINE SOLUBILITY IN MAGMAS
5.2 INCORPORATION DE L’IODE DANS LES MAGMAS À HAUTE PRESSION
CONCLUSIONS GÉNÉRALES

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