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Les déchets nucléaires et leur devenir
L’énergie nucléaire en France représente environ 78 % de la production d’électricité, assurant un taux d’indépendance énergétique de 50 %. Cette production s’accompagne inévitablement de la création de déchets nucléaires, dont la quantité est limitée par le traitement du combustible usé. Ce procédé permet de récupérer 96 % du combustible usé, dont 95 % sous forme d’uranium et 1 % sous forme de plutonium. Ce dernier est recyclé dans les combustibles Mox. Les déchets «ultimes», demeurant après le retraitement, correspondent à 4 % du volume total des combustibles usés. Ce sont ces déchets qui sont conditionnés en vue d’un futur stockage définitif. Moins de 1 % des déchets sont hautement radioactifs. La vitrification est désignée comme le procédé de conditionnement de référence pour ce type de déchet. Elle permet de faciliter leur manutention et d’éviter toute dispersion des matières radioactives . La figure suivante illustre le processus de traitement et du recyclage du combustible.
La tenue des colis vitrifiés contenant des déchets hautement radioactifs, séparés de l’uranium et du plutonium valorisable au cours du retraitement, doit être évaluée sur des périodes pouvant atteindre plusieurs centaines de milliers d’années. Les recherches sur le comportement à long terme de ces colis ont été encadrées pendant 15 ans par l’axe 3 de la loi du 30 décembre 1991, appelée aussi loi Bataille. Au terme de ces 15 ans, la faisabilité de principe d’un stockage géologique des déchets vitrifiés en milieu argileux a été établie. Par la suite, la loi du 28 juin 2006 a pris le relais en définissant des échéances pour chaque axe de recherche. La demande d’autorisation de stockage sera instruite en 2015, prolongeant d’autant les études qui y sont relatives. Puis, si elle est acceptée, la mise en exploitation du centre de stockage interviendra en 2025.
Les recherches réalisées dans le cadre de cette loi ont conduit l’Andra à mettre au point un concept de stockage appliqué à la couche d’argilite du Callovo-Oxfordien du N.E. du bassin parisien répondant aux exigences de sûreté. Ce concept prévoit la mise en place de plusieurs barrières de confinement (concept multi-barrière) (Andra, 2005), retardant le relâchement et limitant la dispersion des radionucléides contenus dans le verre via le principal agent de détérioration : l’eau. Concrètement, les colis de déchets HAVL (haute activité durée de vie longue), introduits dans des surconteneurs en acier faiblement allié, sont placés dans des alvéoles horizontales creusées dans de l’argile .
Le colis de déchets HAVL se présente sous la forme d’un conteneur en acier inoxydable dans lequel est coulé le verre avec les radioéléments. Il correspond à la première barrière de confinement. Les autres barrières de confinement sont successivement le surconteneur et l’argile.
L’ensemble de ces barrières de confinement retarde le flux de l’eau, contenu dans les couches géologiques, jusqu’au colis de verre radioactif sur des périodes de temps dépendant de la performance de ces dites barrières. L’argile, ayant notamment été choisie pour sa faible perméabilité (10⁻¹³ à 10⁻¹⁴ m/s pour l’argilite), retardera la progression de l’eau, jusqu’à ce que l’eau atteigne le colis. Par la suite, le surconteneur, qui se corrodera très lentement (1 à 0,1 µm/an) et de manière généralisée, protégera le colis jusqu’à environ 4 000 ans (Andra, 2005). L’Andra faisant l’hypothèse que le conteneur cédera mécaniquement lors de la rupture du surconteneur, le verre sera alors mis en présence d’une eau chargée en éléments issus de la détérioration des barrières et s’altérera. Cela provoquera le relâchement d’une fraction des radionucléides contenus dans le colis, par la lixiviation de sa surface externe et interne (réseau de fissures).
Le verre de type R7T7 à l’origine du terme cinétique
Description de la matrice de confinement
Le verre R7T7, qui doit son nom aux deux ateliers de vitrifications de La Hague, R7 et T7, est destiné au confinement des déchets HAVL, de haute activité à durée de vie longue.
Le choix de ce type de matrice de confinement pour les déchets HAVL est notamment motivé par la capacité du verre à incorporer au sein même de sa structure de très nombreux éléments chimiques . Cette propriété est liée à la structure amorphe du verre qui peut se réarranger pour accueillir des atomes de différentes tailles ou caractéristiques chimiques (Calas et al., 2002).
Le verre ne se comporte pas comme un simple enrobage, les liaisons de sa structure doivent être brisées pour que les éléments incorporés soient libérés.
L’étude de l’altération (mécanismes et cinétiques) du verre nucléaire R7T7 est principalement menée sur son analogue inactif, nommé SON 68, afin de s’affranchir de la mise en place d’infrastructures lourdes nécessaires lors de la manipulation d’objets radioactifs. Le verre SON 68 possède les mêmes caractéristiques physico chimiques que le verre R7T7, mais la présence des radioéléments est simulée par des éléments stables inactifs. La similitude des mécanismes physico-chimiques régissant l’altération entre le verre R7T7 et le SON 68 a été vérifiée. Ainsi, Advocat et al. (2001), montrent que les comportements de ces verres en présence d’eau sont semblables dans la mesure où les émissions sont assez faibles, ce qui sera le cas en condition de stockage géologique (car la lixiviation ne devrait commencer qu’après plusieurs milliers d’année).
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Table des matières
Introduction
Partie I : La fracturation une problématique complexe : nécessité d’une approche multiéchelle
1. Les déchets nucléaires et leur devenir
2. Le verre de type R7T7 à l’origine du terme cinétique
2.1. Description de la matrice de confinement
2.2. La cinétique d’altération en système fermé
2.2.1. Interdiffusion
2.2.2. Hydrolyse
2.2.3. Compétition entre l’interdiffusion et l’hydrolyse
2.2.4. Chute de vitesse : formation du gel
2.2.5. Vitesse résiduelle
2.2.6. Reprise d’altération
3. Taux de fracturation : une réponse opérationnelle au terme surfacique
3.1. Définition du taux de fracturation
3.2. Taux de fracturation total
3.3. Taux de fracturation utile
3.3.1. Taux de fracturation utile estimé par test de lixiviation en Soxhlet
3.3.2. Expériences de lixiviation en statique sur bloc échelle 1
3.4. Introduction du taux de fracturation dans la modélisation de l’altération d’un colis de verre R7T7
4. Le réseau de fissures : état initial et évolution
4.1. Etude du réseau de fissures
4.1.1. Description du réseau de fissures à la lumière des conditions d’élaboration
4.1.2. Caractérisations non destructives du réseau
4.1.2.1. Les répliques de surface
4.1.2.2. Tomographie
4.2. Evolution du réseau de fissures : analogie avec les verres archéologiques
Partie II : étude des phénomènes couplés chimie/transport dans une fissure
1. Etat de l’art
1.1. L’écoulement dans une fissure
1.1.1. Système d’équation pour un fluide newtonien incompressible en régime permanent dans une fissure
1.1.2. Le nombre de Reynolds : caractérisation de l’écoulement
1.1.3. La loi locale cubique : fissure lisse
1.1.4. Les fissures réelles : impact de la rugosité
1.2. Le transport dans une fissure
1.2.1. Les mécanismes de transport
1.2.2. Mise en équation du transport
1.2.3. Le nombre de Péclet : caractérisation du transport
1.3. Le couplage chimie transport dans une fissure
1.3.1. Le nombre de Damköhler : caractérisation du transport réactif
1.3.2. Mise en équation d’un transport réactif
1.3.3. Les études expérimentales
1.3.4. Les études numériques
1.4. Expériences sur le verre SON 68 préalables à la thèse
2. Choix des conditions de mise en œuvre des expérimentations effectuées sur les fissures modèles
2.1. Les écartements
2.2. Les conditions opératoires
2.3. Analyse en solution
3. Etude expérimentale des mécanismes de transport dans une fissure modèle suivant sa configuration (horizontale/verticale) : utilisation d’une solution fortement basique
3.1. Observations générales de ce type d’expérimentation
3.1.1. Les précipités
3.1.2. Composition de la pellicule d’altération
3.1.2.1. Etude en solution
3.1.2.2. Etude du solide
3.2. Fissure modèle horizontale de 24 mm de longueur
3.2.1. Paramètres d’expérimentation balayés pour une fissure horizontale
3.2.2. Etude de l’évolution des cinétiques d’altération au sein d’une fissure modèle horizontale au cours du temps
3.2.3. Etude de l’influence de l’ouverture sur le profil d’épaisseur de la pellicule d’altération au sein d’une fissure modèle horizontale
3.3. Fissure modèle verticale de 24 mm de longueur
3.3.1. Paramètres d’expérimentation étudiés pour une fissure verticale
3.3.2. Etude de l’évolution des cinétiques d’altération au sein d’une fissure modèle verticale au cours du temps
3.3.3. Etude de l’influence de l’ouverture sur le profil d’épaisseur de la pellicule d’altération au sein d’une fissure modèle verticale
3.4. Expériences complémentaires
3.4.1. Expérience sur des fissures modèles d’environ 24 mm de longueur
3.4.1.1. Etude de l’influence d’une variation de l’ouverture le long de la fissure
3.4.1.2. Etude de l’altération au sein de la fissure via des analyses de solution
3.4.2. Expérience sur fissure modèle de 48 mm de longueur
4. Représentativité des expériences en milieu basique en ce qui concerne les mécanismes de transport
4.1. Expérience en statique
4.1.1. Fissure modèle altérée en eau initialement pure
4.1.1.1. Analyse de la solution
4.1.1.2. Analyse du solide
4.1.2. Fissure modèle altérée dans des solutions à pH tamponné
4.2. Expérience en dynamique : une autre voie d’accélération des cinétiques d’altération
Partie III : Vers des systèmes complexes
1. Thermoconvection
1.1. Introduction à l’écoulement convectif induit par un gradient thermique.
1.2. Principe de l’expérimentation et formalisme mathématique
1.2.1. Description mathématique
1.2.2. Détermination des données fixes du problème
1.2.3. Considération préliminaire
1.2.4. Appareillage
1.3. Expérimentation
1.3.1. Paramètres d’expérimentation
1.3.2. Caractérisation du solide
2. Interconnectivité
2.1. Etat de l’Art
2.1.1. Les réseaux de fissures
2.1.2. L’écoulement dans le réseau de fissures
2.1.3. Transport réactif dans un réseau de fissures
2.2. Réseau simple de fissure
2.3. Altération en milieu basique
2.4. Altération en eau initialement pure
3. Expérience intégrale
3.1. Description de l’expérience intégrale
3.1.1. Le réseau de fissures
3.1.2. L’appareillage d’altération
3.1.3. Les conditions d’altération
3.2. Suivi des paramètres d’altération au cours de l’expérimentation
3.2.1. Contrôle de la température
3.2.2. Suivi et ajustement du pH
3.3. Analyse en solution – premiers résultats
Conclusion
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