Le stockage des déchets radioactifs de Haute Activité

LE STOCKAGE DES DECHETS RADIOACTIFS DE HAUTE ACTIVITE

L’industrie nucléaire, la défense nationale et la médecine produisent différents types de déchets radioactifs qu’il convient de gérer selon leur dangerosité pour l’Homme et l’Environnement. Les déchets de Haute Activité (HA) et de Moyenne Activité à Vie Longue (MA-VL), qui représentent 3 % des volumes mais concentrent 99 % de la radioactivité, possèdent le potentiel de danger le plus élevé, et nécessitent ainsi un confinement très performant sur une durée de plusieurs centaines de milliers d’années. Le stockage géologique répond à un objectif de gestion définitive et passive des déchets HA et MA-VL. Il consiste à placer ces déchets dans une formation géologique, suffisamment profonde pour éviter les risques d’exposition des personnes sur une durée permettant la diminution de leur dangerosité par décroissance de la radioactivité, et suffisamment stable et imperméable pour limiter la dissémination de cette radioactivité dans l’environnement.

LA CLASSIFICATION FRANÇAISE DES DECHETS RADIOACTIFS

En France, la classification des déchets radioactifs repose sur deux critères : le niveau de radioactivité et la période (ou demi-vie ) des radionucléides présents dans les déchets. La figure 1.1 présente la classification française des déchets radioactifs par filière et solution de gestion retenues. Certaines filières de gestion définitives ne sont pas encore existantes. Entre autres, le projet de stockage pour la gestion des déchets HA et MA-VL est encore à ce jour à l’étude.

Les déchets HA et MA-VL sont les plus complexes à gérer du fait de leur teneur élevée en radionucléides et leurs vies longues. Ils sont majoritairement issus du traitement des combustibles nucléaires usés provenant des centrales nucléaires de production d’électricité et nécessitent d’être confinés sur des périodes de temps pouvant aller jusqu’à plusieurs centaines de milliers d’années. Ils sont l’objet des recherches menées dans le cadre de la loi du 28 juin 2006, relative à la gestion durable des matières et des déchets radioactifs.

La présente étude s’inscrit dans le cadre général du stockage de déchets radioactifs de type HA. Seul le concept de stockage de ce type de déchet, développé en France par l’Agence Nationale pour la gestion des Déchets Radioactifs (Andra), sera présenté par la suite.

LES DECHETS DE HAUTE ACTIVITE

Les déchets de Haute Activité (HA) correspondent principalement aux déchets provenant des matières non valorisables issues du traitement des combustibles usés des réacteurs nucléaires. Le traitement est une opération qui consiste à recycler l’uranium et le plutonium. Le mélange liquide résiduel, contenant des produits de fission, des actinides mineurs et des produits d’activation, est piégé dans une matrice confinante en verre par un procédé de vitrification. Cette matrice de verre est coulée dans un conteneur en acier inoxydable, l’ensemble formant le colis primaire (figure 1.2). Le conteneur joue un rôle important pendant l’entreposage des colis mais n’a aucune fonction de sûreté pendant le stockage. Le colis primaire est ensuite placé au sein d’un surconteneur en acier non allié, l’ensemble formant le colis de stockage. Le surconteneur est dimensionné pour résister mécaniquement à la pression lithostatique régnant à la profondeur du stockage ainsi qu’aux phénomènes de corrosion afin d’éviter l’arrivée d’eau au contact du colis primaire pendant une durée d’ordre millénaire (durée de la phase thermique).

LE STOCKAGE DES DECHETS DE HAUTE ACTIVITE EN MILIEU ARGILEUX

La loi du 28 juin 2006 a confirmé l’option d’un stockage réversible pour les déchets HA et MA-VL et a confié à l’Andra, la mission de concevoir et d’implanter un centre de stockage en formation géologique profonde pour ce type de déchets. A ce titre, il est prévu que l’Andra dépose fin 2015 une demande d’autorisation de création d’un tel centre, qui sera évaluée pas l’Autorité de Sûreté Nucléaire (ASN) pendant plusieurs années. L’option d’un stockage en formation géologique argileuse profonde consiste à placer ces déchets dans une formation géologique, i) suffisamment profonde pour éviter les risques d’exposition des personnes sur une durée permettant la diminution de leur dangerosité par décroissance de la radioactivité, et ii) suffisamment stable et imperméable pour limiter la dissémination de cette radioactivité dans l’environnement. En France, c’est la formation argileuse du Callovo-Oxfordien, située en Meuse/Haute-Marne, qui est étudiée comme roche susceptible d’accueillir un centre de stockage de déchets radioactifs HA et MA-VL.

Pour l’étude du milieu argileux, l’Andra a engagé un important programme de recherches pour l’étude du stockage dans cette formation argileuse depuis 1991 et dispose, depuis 2001, d’un laboratoire souterrain sur le site de Bure, situé à une profondeur d’environ 500 mètres. Cette roche, l’argilite, possède une très faible perméabilité, comprise entre 10-14 et 5.10-12 m.s-1 (DELAY ET AL., 2006), une faible porosité (de 14 à 17 %), des pores de très petite taille, comprise entre 20 et 100 nm (SAMMARTINO ET AL., 2003), ainsi que de bonnes capacités de rétention. Par conséquent, le régime de transport est majoritairement diffusif dans la roche, avec des mouvements de fluides et d’ions limités.

L’ALVEOLE DE STOCKAGE DE DECHETS HAUTE ACTIVITE

Le concept d’alvéole de stockage de déchets HA développé par l’Andra consiste en un tunnel borgne horizontal de 0,7 m de diamètre excavé et de plusieurs dizaines de mètres de long, creusé horizontalement dans la couche d’argilite. L’alvéole, présenté (figure 1.3) comprend :
– une partie utile dédiée au stockage des colis,
– une tête d’alvéole qui accueille notamment le dispositif de fermeture de l’alvéole.

La partie utile pourra accueillir plusieurs colis de déchets, selon leur puissance thermique, la chaleur étant évacuée passivement par conduction dans la formation géologique (ANDRA, 2005). Elle est revêtue d’un chemisage en acier dont la fonction principale est de faciliter les opérations de mise en place et de retrait éventuel des colis en préservant les espaces prévus pour la manutention, a minima pendant une durée séculaire (phase de réversibilité). Lors de la fermeture de l’alvéole, un bouchon de protection radiologique en acier, un bouchon de scellement en argile gonflante et un bouchon d’appui en béton seront mis en place successivement dans la tête de l’alvéole. Cette dernière est revêtue d’un insert métallique mis en place lors du creusement de l’alvéole, qui facilitera la remise en exploitation de l’alvéole dans le cas d’un retrait éventuel des colis après la fermeture du stockage (ANDRA, 2005).

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Table des matières

Introduction
Chapitre 1 – Contexte général et objectifs
1.1 Le stockage des déchets radioactifs de Haute Activité
1.1.1 La classification française des déchets radioactifs
1.1.2 Les déchets de Haute Activité
1.1.3 Le stockage des déchets de Haute Activité en milieu argileux
1.1.4 L’alvéole de stockage de déchets Haute Activité
1.2 Objectifs de l’étude
Chapitre 2 – Etude bibliographique
2.1 Survie bactérienne en conditions de stockage
2.1.1 Découverte récente de bactéries en milieu géologique profond
2.1.2 Métabolisme bactérien
2.1.3 Survie bactérienne en conditions de stockage en formation argileuse
2.2 Les matériaux métalliques et leur évolution en conditions anoxiques
2.2.1 La corrosion du fer en milieu aqueux
2.2.1.1 Réactions et approche thermodynamique
2.2.1.2 Nature et stabilité des phases formées lors de la corrosion du fer
2.2.2 Etude de la corrosion anoxique du fer
2.2.2.1 Facteurs influençant la corrosion du fer
2.2.2.2 Evolution temporelle de la corrosion anoxique
2.2.2.3 Vitesses de corrosion
2.2.3 Corrosion bactérienne des matériaux métalliques
2.2.3.1 Groupes métaboliques impliqués dans la corrosion des matériaux métalliques
2.2.3.2 Mécanismes de corrosion bactérienne
2.2.4 Corrosion à long terme du fer : apports des analogues archéologiques
2.3 Les matériaux argileux
2.3.1 Organisation structurale des argiles
2.3.1.1 Microstructure des argiles
2.3.1.2 Classification des minéraux argileux
2.3.2 Propriétés physico/chimiques des minéraux argileux
2.3.3 La matière organique des roches argileuses
2.3.3.1 Généralités
2.3.3.2 Localisation de la matière organique dans les roches argileuses
2.3.3.3 Evolution de la matière organique en conditions de stockage
2.3.3.4 La matière organique de l’argilite de Tournemire
2.4 Réactivité des matériaux argileux en présence de fer
2.4.1 Etudes expérimentales des interactions fer/argile
2.4.2 Modélisation des interactions fer/argile à long terme
2.5 Choix expérimentaux
Chapitre 3 – Matériaux, dispositifs expérimentaux, méthodes et démarches analytiques et numériques
3.1 Matériaux, solutions et souches bactériennes
3.1.1 L’argilite de Tournemire
3.1.2 Le fer
3.1.3 L’eau porale
3.1.4 L’eau synthétique
3.1.5 Les souches bactériennes sélectionnées
3.2 Dispositifs expérimentaux
3.2.1 Expérimentations en système fermé
3.2.1.1 Expérimentations en système fermé sans bactéries
3.2.1.2 Expérimentations en système fermé avec bactéries
3.2.2 Expérimentations intégrées
3.3 Protocoles et outils analytiques
3.3.1 Les analyses en solution
3.3.2 Les analyses des phases gazeuses
3.3.3 Les observations et analyses des phases solides
3.3.3.1 Préparation des échantillons
3.3.3.2 Détails des techniques d’observation et d’analyse des phases solides
3.4 Outils numériques
3.4.1 Objectifs et démarche
3.4.2 Les codes CHESS et HYTEC, approche fondamentale
3.4.2.1 Le code géochimique CHESS
3.4.2.2 Le code couplé chimie/transport HYTEC
3.4.3 Données de modélisation
3.4.3.1 Données thermodynamiques
3.4.3.2 Données cinétiques
3.4.3.3 Constantes d’échange cationique et de complexation de surface
Chapitre 4 – Interactions fer/argile : Expérimentations
4.1 Suivi chimique des solutions dans les cellules de percolation
4.1.1 Suivi chimique des percolats en sortie
4.1.2 Suivi chimique des percolats au piquage
4.1.3 Suivi de la population bactérienne
4.2 Rôle des donneurs d’électrons sur la croissance bactérienne en conditions de stockage
4.3 Observations des phases solides après ouverture de la cellule de percolation
4.3.1 Caractérisation de l’argilite saine
4.3.2 Localisation des interfaces et des perturbations
4.3.3 Interface fer pulvérulent/argilite
4.3.3.1 Formation de produit de corrosion dans la zone de fer pulvérulent
4.3.3.2 Mise en évidence de bactéries au sein de la poudre de fer
4.3.3.3 Mise en évidence d’un front de déplétion de calcium dans l’argilite
4.3.3.4 Mise en évidence d’une zone transformée d’argilite riche en fer
4.3.3.5 Impact de la fissure
4.3.3.6 Bilan
4.3.4 Interface fer massif/argilite : Faciès 1
4.3.4.1 Observations
4.3.4.2 Bilan
4.3.5 Interface fer massif/argilite : Faciès 2 uniquement en présence de bactéries
4.3.5.1 Observations
4.3.5.2 Bilan
4.4 Survie et activités bactériennes
4.4.1 Survie de la population bactérienne pendant la durée de l’expérimentation
4.4.2 Migration des bactéries, activité bactériennes localisées
4.5 Evaluation des vitesses de corrosion
4.6 Synthèse
Conclusion

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