Interaction rayonnement-matière en champ proche

Le sujet de cette thèse est motivé par l’étude et la caractérisation de l’émission de fluorescence d’émetteurs uniques soumis à l’influence de leur environnement proche. L’émission de fluorescence d’une molécule peut être représentée par un rayonnement de type dipolaire, ou encore par la désexcitation d’un système énergétique à plusieurs niveaux. En utilisant ces représentations, nous allons définir dans ce chapitre d’introduction la densité locale d’états électromagnétiques abrégée en LDOS (de l’anglais Local Density of Optical States). Nous montrerons que cette grandeur physique est la plus à même de décrire l’influence de l’environnement sur l’émission de fluorescence et donc de caractériser l’interaction rayonnementmatière aux échelles nanoscopiques. Enfin, nous discuterons dans ce chapitre des techniques les plus couramment utilisées pour mesurer le champ proche optique et sonder l’interaction de sources fluorescentes avec leur environnement proche avec une résolution de quelques nanomètres.

Introduction à l’émission de fluorescence

Nous allons dans un premier temps décrire l’émission de fluorescence dans le formalisme classique comme un rayonnement de type dipolaire, puis dans le formalisme quantique en modélisant l’émetteur comme un système à trois niveaux. Nous montrerons également que le temps de vie de l’état excité est directement proportionnel à la puissance cédée à l’environnement par le dipôle, ainsi qu’à la LDOS.

Émission dipolaire classique : Formalisme de Green

Dans le cadre d’une approche classique, l’émission de fluorescence est décrite par un rayonnement de type dipolaire. Un dipôle est assimilé à une charge électrique oscillante avec une pulsation ω et une amplitude p0. Elle est généralement notée sous forme vectorielle p = p0u, avec le vecteur unitaire u définissant l’orientation du dipôle.

Densité locale d’états électromagnétiques

La LDOS est le paramètre le plus à même de caractériser l’interaction d’un émetteur avec son environnement. En effet, cette grandeur physique représente la densité de modes optiques accessibles à la position de l’émetteur. Plus la densité de modes va être importante, plus il sera facile pour l’émetteur de se désexciter. Si nous considérons par exemple un émetteur placé dans un milieu homogène sans perte, le seul mode de relaxation accessible pour ce dernier est de rayonner en champ lointain. En revanche, si le dipôle est situé à proximité de structures auxquelles il peut se coupler de manière radiative ou non, il verra de nouveaux modes de désexcitation ouverts par ce couplage. La LDOS à la position de l’émetteur sera alors plus importante que dans le milieu homogène sans perte et le taux de désexcitation s’en trouvera augmenté par rapport au milieu de référence.

Émission de fluorescence d’un système à trois niveaux

Une autre vision de l’émission d’un émetteur fluorescent et de son interaction avec son environnement . Dans le cas des molécules fluorescentes utilisées lors de cette thèse, l’excitation de ces émetteurs fluorescents se fait à une longueur d’onde différente de celle d’émission. Par interaction avec un laser d’excitation, l’émetteur passe du niveau fondamental |1 > au niveau excité |2 >. Puis il se désexcite rapidement, de façon non radiative, vers le niveau |3 > pour enfin émettre des photons de fluorescence lors de la transition de |3 > vers |1 >.

Intensité de fluorescence en champ lointain 

Par définition, le champ lointain correspond à la distribution du champ à des distances grandes devant la longueur d’onde, alors que le champ proche correspond à des distances très petites devant la longueur d’onde. D’un point de vue expérimental, la détection du signal de fluorescence se fait principalement en champ lointain. L’intensité mesurée dépendra alors de l’efficacité de détection instrumentale, ainsi que de l’angle solide de détection.

Mesure de la densité locale d’états électromagnétiques

Mesure de durée de vie

Afin de mesurer le taux de désexcitation, un détecteur de photon unique est relié à un module de comptage de photons, plus couramment appelé TCSPC (acronyme de l’anglais Time Correlated Single Photon Counting), lui même synchronisé avec un laser pulsé. Le TCSPC permet de mesurer l’intervalle de temps entre l’émission d’un pulse laser et la détection du photon de fluorescence.

Chaque pulse laser est représenté par une ligne rouge verticale, les points rouges symbolisent la détection d’un photon de fluorescence. On peut donc mesurer le délai entre le pulse laser et une détection de fluorescence.

En répétant plusieurs fois cette mesure, et en classant les délais dans un histogramme, il est possible de remonter à la distribution de probabilité du temps passé par l’émetteur dans son état excité et donc la durée de vie de l’état excité. Les courbes 1.3(b) représentent les histogrammes mesurés pour un émetteur sur du verre (courbe bleue foncée) et sur un substrat d’or (courbe bleue claire).

Le taux d’émission spontanée peut donc être mesuré en réalisant un ajustement paramétrique d’une exponentielle décroissante sur cette distribution. Le paramètre Γ représente une mesure directe de cette grandeur. Il est intéressant de remarquer que cette mesure, contrairement à une mesure d’intensité, ne dépend pas du nombre de photons de fluorescence collectés qui peut varier suivant la concentration locale d’émetteurs ou la distribution angulaire du rayonnement. C’est pourquoi il est plus fiable de réaliser une mesure du taux d’émission plutôt qu’une mesure d’intensité pour quantifier l’interaction d’un émetteur avec son environnement .

Expérience de Drexhage 

L’idée que l’environnement influence les propriétés d’émission d’un émetteur fluorescent a été amenée lors d’une conférence par PURCELL et collab. [1946]. La première mesure expérimentale prouvant que l’environnement influence le taux d’émission a été réalisée par DREX HAGE [1970a]. L’expérience consiste à déposer une fine couche d’ions Eu3+ à différentes distances d’un miroir d’argent et mesurer leur durée de vie.

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Table des matières

Introduction
1 Interaction rayonnement-matière en champ proche
1.1 Introduction à l’émission de fluorescence
1.2 Mesure de la densité locale d’états électromagnétiques
1.3 Éléments de plasmonique
1.4 Techniques de microscopie de fluorescence en champ proche
1.5 Conclusion
1.6 Références
I Microscopie super-résolue de la durée de vie de fluorescence de molécules uniques
2 Montage expérimental avec la matrice linéaire de SPADs
2.1 Description du montage expérimental
2.2 Illumination en réflexion totale interne
2.3 Système de mesure des durées de vie
2.4 Dimensionnement du système optique
2.5 Formation d’images à partir d’une ligne de microlentilles
2.6 Acquisition de données
2.7 Reconstruction et analyse des données
2.8 Association des taux d’émission aux positions des molécules
2.9 Conclusion
2.10 Références
3 Imagerie de LDOS en molécule unique avec la matrice linéaire de SPADs
3.1 Préparation de l’échantillon
3.2 Résultats expérimentaux
3.3 Position apparente d’une molécule au voisinage d’une structure plasmonique
3.4 Classification des molécules au voisinage du nanofil d’argent
3.5 Étude d’un échantillon de nanotriangles d’or
3.6 Conclusion
3.7 Références
II Étude de nanofibres étirées et de guides d’ondes hybrides diélectrique et plasmonique
4 Mesure en champ proche au voisinage d’une nanofibre étirée
4.1 Intérêt des nanofibres en nanophotonique
4.2 Aperçu des recherches menées avec les nanofibres
4.3 Étude de la distribution du champ autour de la nanofibre : motivation
4.4 Dispositif expérimental et méthode de mesures
4.5 Théorie de Mie : diffusion de la lumière par un cylindre diélectrique infini
4.6 Discussions des résultats expérimentaux
4.7 Conclusion
4.8 Références
5 Guide d’onde hybride : Nanotriangle d’or sur ruban de TiO2
5.1 Optique intégrée et transfert d’énergie entre émetteurs quantiques
5.2 Guides d’onde hybrides : aperçu de l’état de l’art
5.3 Dimensionnement et simulations du guide d’onde hybride
5.4 Fabrication des échantillons
5.5 Nanopositionnement d’une bille fluorescente à proximité d’un nanotriangle
5.6 Mesure de l’efficacité de découplage du triangle
5.7 Conclusion
5.8 Références
Conclusion 

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