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Corrélations entre variables internes et externes
Il nous faut maintenant revenir sur une hypothèse faite lors de l’étude de l’échange de métastabilité : l’absence de corrélation entre les vitesses atomiques et les variables internes. Le caractère sélectif en vitesse de l’excitation laser 2[]5 tend manifestement à créer de telles corrélations qui sont par ailleurs en permanence détruites par les collisions. Deux types de collisions affectent principalement les atomes métastables :
– Des collisions de pur changement de vitesse (collisions élastiques), dont l’effet sur les variables internes des atomes (I et S) peut être négligé.
La probabilité de telles collisions est d’autant plus grande que le changement de vitesse qui en résulte est plus faible (à grand paramètre d’impact).
– Les collisions d’échange de métastabilité, qui échangent les états de spin nucléaire entre atome fondamental et métastable, en conservant le spin électronique S du métastable. De telles collisions requièrent un certain recouvrement des orbitales électroniques et ne se produisent que pour des paramètres d’impact assez faibles.
L’orientation d’une classe de vitesse donnnée d’atomes métastables résultera donc de la compétition de trois processus :
– L’effet des photons de pompage lorsque la vitesse est telle que les atomes sont en résonance avec la fréquence du laser, qui est de surpolariser les atomes de la classe directement pompée par rapport à l’orientation du fondamental.
– L’effet des collisions de changement de vitesse qui est de tendre à égaliser l’orientation des différentes classes de vitesse, d’autant plus efficacement entre des classes dont les vitesses diffèrent peu.
– L’effet des collisions d’échange de métastabilité qui est surtout de tendre à rendre l’orientation nucléaire de toute classe de vitesse égale à la polarisation du fondamental, mais qui, à cause de la conservation du spin électronique S , couple également entre elles les orientations des différentes classes de vitesse du métastable.
Si les collisions de changement de vitesse étaient le processus collisionel dominant, l’orientation de l’état métastable serait uniforme et rien ne resterait de la corrélation entre vitesse et orientation que tend à créer le caractère monochromatique du pompage laser. Nous verrons toutefois dans la suite (§ I.B.4.a) qu’il n’en est rien, sauf peut être à très basse température où la section efficace d’échange devient très faible. Ainsi les atomes dont la vitesse diffère suffisamment peu de celle des atomes directement pompés ont une orientation nucléaire quasi-uniforme et influencée par le laser, tandis que ceux dont la vitesse est suffisamment différente ont une orientation dominée par l’effet de l’échange de métastabilité, et proche de celle du fondamental. Ces différents types d’atomes, qu’ils aient leur orientation quasi-égale à celle du fondamental ou qu’ils soient effectivement surpolarisés, ont leurs orientations néanmoins couplées par la conservation de S lors des collisions d’échange de métastabilité.
Un traitement réaliste du problème nécessiterait une étude particulière pour chaque classe de vitesse, la connaissance et la prise en compte du noyau de collision de tous les processus discutés et n’est pas envisageable ici. Nous nous contenterons d’un modèle où les atomes métastables sont simplement divisés en deux groupes : le premier, dont la densité numérique sera appelée nm* , et les populations a1* pour chaque niveau A , est effectivement pompé par le laser et sera supposé homogène. Il comprend les atomes en résonance avec le laser compte tenu de l’effet Doppler, et des atomes dont les vitesses diffèrent assez peu des précédents et qui y sont très rapidement couplés par collision. Le second groupe, de densité numérique nm – nm* , dont les niveaux 1Aont pour population *1a- ,a sera supposé n’interagir en aucune manière avec le laser, son seul rôle étant de contribuer à la relaxation d’orientation de l’état fondamental par le biais de l’échange de métastabilité ( 1) 1][.2 Une telle division ne saurait décrire correctement les populations de l’état métastable, la coupure entre les deux groupes introduitsn’étant pas physiquement bien définie. Ce modèle a toutefois l’avantage de permettre des calculs simples (un seul paramètre, * mn/,n a été introduit), et de plus paraît raisonnable si l’on ne s’intéresse qu’à la polarisation nulcéaire de l’état fondamental, qui moyenne les corrélations détaillées existant dans l’état métastable.
Principe de la méthode de résolution
Les équations (10) à (13) ci-dessus règlent l’évolution temporelle de toutes les populations qui jouent un rôle dans le mécanisme du pompage optique. Pour les résoudre, nous utiliserons le fait que les constantes de temps caractéristiques sont très différentes pour les populations des états excités 23S1 et 23P et pour l’orientation nucléaire P du fondamental : l’équation (14) montre que l’échelle des temps d’évolution pour P est Te ou Tr , dans le domaine de la seconde ou plus, tandis que (11), (12) et (13) montrent que pour une valeur de P fixée, les a , les ai* et les bj atteignent des valeurs quasi-stationnaires en des temps de l’ordre de 0 e3C4 ou T , c’est-à-dire en quelques microsecondes au moins. Ainsi, si l’on ne s’intéresse qu’aux valeurs quasi-stationnaires des populations des états excités, P peut être pris dans (12) comme un paramètre fixe, et les a1* et les b seront simplement les solutions de l’ensemble des équations linéaires couplées obtenues à partir de (12) et (13) en remplaçant les dérivées temporelles du premier membre par zéro.
Il s’agit d’un système de 24 équations à 24 variables, mais ces équations ne sont pas indépendantes. En effet, tous les processus considérés dans ce modèle (échange de métastabilité, absorption et émission de photons, collisions dépolarisantes) ne font que tranférer un atome d’un état A 1ou Bj vers un autre, et le nombre total d’atomes excités, c’est-à-dire n = *aij+b reste constant (on ne s’intéresse qu’à ceux des atomes métastables du groupe soumis au pompage optique). Ce nombre n est fixé pour les caractéristiques de la décharge qui peuple le niveau métastable, et par les processus qui déterminent quelle est la fraction pompée. Pour des valeurs de la polarisation P faibles, et à assez basse intensité pompante, n est simplement égal à nm* , mais ceci peut s’avérer faux dans un plasma polarisé : différents processus (par exemple, les collisions ionisantes métastable-métastable) dont dépend le régime d’une décharge peuvent varier avec la polarisation nucléaire tant de l’état fondamental que de l’état métastable, provoquant ainsi une variation de la population métastable E *ai avec P 2][.4 De plus, à forte puissance laser, la population totale du niveau 23P peut n’être pas négligeable : une transition saturante entre les états Ai et Bj peuple l’état Bj au point que *bj~. a Toutefois, pour des raisons de simplicité, nous supposerons ici que cette population totale des états excités reste constante .
Résultats numériques et expérimentaux à température ordinaire et à 77K
Le coeur du dispositif expérimental dans une expérience de pompage optique sur 3He est bien entendu la cellule qui renferme le gaz. Nous avons utilisé des cellules en pyrex scellées cylindriques d’un diamètre de 5 cm dont la hauteur allait de 2 à 8 cm. Tant l’expérience que les résultats du modèle que nous venons d’exposer montrent que deux conditions doivent être réunies pour obtenir de forts taux de polarisation : il s’agit que la densité d’atomes métastables soit assez élevée, et que les temps de relaxation (en particulier pour les atomes dans l’état fondamental) soient suffisamment longs. Les atomes sont portés par une décharge radiofréquence (à une fréquence d’environ 8 MHz) dans des états excités et une fraction d’entre eux vient s’accumuler après cascade radiative dans l’état métastable 23S1. Pour une intensité de décharge donnée, la densité d’atomes métastables est d’autant plus grande que leur durée de vie est plus longue. Afin que celle-ci ne soit limitée que par la destruction sur les parois, il convient que le taux d’impuretés présentes dans la cellule soit assez bas pour que la probabilité de collision métastable-impureté (qui, vu l’énergie élevée, environ 20 eV , de l’état métastable, a une grande section efficace de transfert d’excitation) soit faible au cours de la diffusion vers la paroi. En pratique, le taux d’impuretés autres que 4He présentes dans la cellule doit être de l’ordre de -1,06 ce qui impose un dégazage particulièrement soigneux des cellules avant remplissage 2][.7 Malheureusement, outre cet effet de peuplement du niveau métastable, la décharge présente l’inconvénient de causer une relaxation de l’orientation nucléaire de l’état fondamental (voir § I.A.4.b) : dans nos expériences, le meilleur compromis entre une relaxation faible et un peuplement efficace a le plus souvent été trouvé pour des niveaux de décharge faibles, proches de l’extinction. Les autres sources de relaxation de la polarisation nucléaire sont les collisions sur les parois ou la relaxation par les inhomogénéités du champ magnétique dans lequel se meuvent les atomes 12][.289[ Le temps de relaxation dû aux parois est assez long (plusieurs heures) pour n’être pas gênant. Quant à la relaxation par les gradients de champ magnétique, on peut montrer 2[]9 que son temps caractéristique est : où 0 d3C4 est le temps de diffusion d’un atome à travers la cellule, 0B le champ magnétique moyen sur la cellule, 03B3 le rapport gyromagnétique nucléaire de 3He et 0 03B4B la mesure de l’inhomogénéité du champ sur la cellule. Dans l’environnement magnétique, en pratique inhomogène, d’un laboratoire, opérer en champ nul conduirait à des temps 1 Tm de quelques secondes au plus. En plongeant les atomes dans un champ de quelques Gauss dont l’inhomogénéité relative peut être aisément meilleurs que -1,04 1 Tm devient de l’ordre de plusieurs heures (l’ordre de grandeur de 0d3eCs4t la milliseconde dans nos conditions expérimentales). Dans ces conditions, la source principale de relaxation de la polarisation nucléaire est l’entretien d’une décharge dans la cellule. De manière maintenant classique 3[]0 3][,1 la mesure de l’orientation nucléaire se fait par détection optique de la polarisation circulaire G de la raie 3’D-2’D à 03BB = 6678 Å (voir figure I-1). L’état 3’D étant peuplé, dans la décharge, essentiellement à partir du niveau fondamental (directement ou après cascade d’états singulets), il aura une polarisation nucléaire dépendant de celle du fondamental (en fait proportionnelle). Une fois cet état produit, le couplage hyperfin fait apparaître une orientation électronique proportionnelle à l’orientation nucléaire initiale, et par suite la lumière émise est partiellement polarisée circulairement. Les références 3[]1 et 3[]2 donnent le coefficient de proportionnalité entre la polarisation lumineuse P et la polarisation nucléaire P dans l’état fondamental. Le rapport P/P dépend en outre de la probabilité pour l’état 3’D de subir pendant sa durée de vie une ou plusieurs collisions dépolarisantes : il sera donc d’autant plus faible que la pression est forte. La valeur de ce rapport en fonction de la pression, mesurée par les auteurs de 3[]1 est rappelée sur la figure 1-4 . On dispose ainsi en permanence d’une mesure de P , la précision relative étant de l’ordre de 10% et la sensibilité meilleure que -1.0.
Valeur des paramètres expérimentaux
Dans le but de faire des calculs pour des situations réalistes de pompage optique, ou bien pour pouvoir comparer les résultats du modèle développé au § I.A avec les mesures que nous avons faites, il convient de déterminer plusieurs paramètres expérimentaux.
La densité totale nm d’atomes métastables peut être déduite de mesures d’absorption d’un faisceau laser très atténué (l’épaisseur optique du gaz dans la cellule est proportionnelle à la densité de métastables directement pompés par le laser,,les probabilités d’absorption ayant été calculées au § I.A.3). De façon indépendante de la température, et pour un niveau de décharge proche du seuil d’extinction, le rapport nm/N du nombre d’atomes métastables au nombre d’atomes dans l’état fondamental est de l’ordre de -106 (soit n ~1 100 )-c.3m m La section efficace d’échange de métastabilité 03C3e dépendant très fortement de la vitesse relative des atomes en collision 3][,4 les temps d’échange 0 e3C4 et Te varient dans les grandes proportions avec la température. D’après sa définition (voir au § I.A.2), 0 e3C4 est inversement proportionnel à la densité Ng d’atomes dans l’état fondamental. Si N0g est la densité d’un gaz à 1 torr à température ordinaire (0gN~ 3,2 1 06 )-c,3m et 0 0e3C4 le temps d’échange pour cette densité, on peut écrire .
Influence de la fraction effectivement pompée
La figure I-10 montre les résultats expérimentaux lorsque l’on pompe avec un laser monomode (croix) ou lorsqu’on utilise six fréquences différentes à l’intérieur du profil Doppler de la transition C9 (cercles). Ces résultats obtenus à température ordinaire, sont comparés aux prédictions du calcul pour * mn/n= 1/120 (trait plein) ou n *m/n m= 1/20 (pointillé). La figure I-11 montre les résultats obtenus à la température de l’azote liquide (T = 77 K), les calculs ayant été faits pour n*m/n m= 1/20 (trait plein) et * mn/n =0,3 (trait pointillé). Tous les paramètres nécessaires au calcul (1,T ,mn Ng, …) ont été déterminés et sont indiqués en légende des figures.
A basse puissance laser, où les résultats du calcul sont indépendants de la valeur du paramètre ajustable nm* , l’accord avec les résultats expérimentaux est satisfaisant pour l’une et l’autre température. De plus, pour chacune des quatre situations expérimentales, on a pu trouver une valeur de nm* permettant au modèle de décrire les résultats expérimentaux avec un accord raisonnable pour toutes les puissances de pompages accessibles. A température ordinaire, le rapport entre F’ , la largeur de raie naturelle de la transition (de l’ordre de 1/203C003C4 ~ 1,7 MHz), et D , la largeur Doppler (D ~ 1000 MHz) est 0393’/D = 1/600 tandis que la valeur de * mn/n qui est tirée des mesures de P en pompage monomode est *mn= 1//12n0 . Ceci tend à montrer que les collisions élastiques de changement de vitesse, bien que présentes, ne sont pas très efficaces puisque la fraction d’atomes participant au pompage n’est pas beaucoup plus importante que celle directement en résonance avec la lumière de pompage. Cependant, l’élargissement est suffisant pour justifier l’hypothèse conduisant à la formule (7). Lorsque l’on pompe simultanément avec six fréquences différentes (pour cela le laser émet trois modes séparés d’une centaine de MHz et le’faisceau est renvoyé dans la cellule en sens opposé après un premier passage), les données expérimentales conduisent à une valeur * mn/n =1/20 , six fois plus grande que dans la situation de pompage monomode.
La moindre efficacité d’un pompage monomode à forte intensité laser semble donc bien liée à une mauvaise redistribution des vitesses dans le niveau métastable, et le modèle que nous avons employé, bien que supposant une coupure nette entre une classe effectivement pompée et une classe passive, permet de décrire correctement la situation réelle.
Nous avons cherché à déterminer expérimentalement la corrélation entre vitesse et polarisation pour les atomes métastables. Pour cela, nous avons utilisé le montage classique 3[]5 représenté sur la figure I-12. Un faisceau de pompage assez peu intense pour que la polarisation nucléaire, faible, soit proportionnelle à l’intensité du laser, est envoyé sur la cellule. Une faible fraction de ce faisceau est prélevée par une lame de verre séparatrice S1 et se superpose au faisceau principal dans la cellule, mais avec une propagation en sens inverse. La lame quart-d’onde L1 donne au faisceau de pompe une polarisation 0 +3C,3 une lame quart-d’onde 2L, tournant à une fréquence 03A9 , donne au faisceau sonde une polarisation alternativement 0 +3C3 et 0 -3.C3 L’absorption par la cellule du faisceau sonde, mesurée par la différence des signaux détectés en 1C et 2C, sera d’autant plus grande pour des polarisations 0 +3C3 et 0 -3C3 du faisceau sonde que les métastables sont plus orientés : une détection synchrone à la fréquence 203A9 de cette différence de signaux donnera un signal proportionnel à la polarisation des métastables (.1)
La figure I-13 montre les signaux obtenus lorsqu’on fait varier la fréquence du laser suffisamment lentement pour qu’à chaque instant la polarisation nucléaire soit quasiment stationnaire. Les courbes a et b , obtenues respectivement en àxplorant les largeurs Doppler des raies C8 et C9 , sont formées d’une courbe large, sensiblement gaussienne, surmontée d’un pic étroit en leur centre (la courbe c est l’enregistrement étalé d’un tel pic étroit). Les faisceaux sonde et pompe se propageant en sens opposés interagissent avec des atomes dont la projection des vitesses sur les faisceaux est opposée : il s’agit donc d’atomes différents, sauf au centre des profils où cette vitesse est nulle. Hors du pic central, on mesure donc la polarisation des métastables qui n’interagissent pas avec le faisceau de pompe (les -*mnn atomes du modèle), polarisation qui est en équilibre avec celle du fondamental grâce à l’échange de métastabilité. La formule (7) permet d’attendre pour cette polarisation une fonction gaussienne du désaccord en fréquence, dont la largeur est la largeur Doppler D . Comme l’absorption moyenne varie de la même façon avec la fréquence, la largeur mesurée pour la modulation de l’absorption représentée sur les figures I-13 (a et b) correspond bien à la valeur attendue D/2 . Le pic central révèle que les atomes en résonance avec le laser sont surpolarisés par rapport aux atomes hors résonance, et la largeur de ce pic, rapportée à la largeur Doppler, donne une mesure de la fraction effectivement pompée. La largeur expérimentale de ce pic est de l’ordre de 20 MHz, ce qui permet de déduire une valeur * mn/n = 20/D = 1/50 , soit environ le double de la valeur tirée de la comparaison du modèle aux mesures de la figure I-10 . Il faut toutefois prendre garde que la largeur expérimentale est entachée par l’instabilité en fréquence du laser, dont des mesures indépendantes ont montré qu’elle est de plusieurs MHz . On a donc mesuré en fait une borne supérieure de cette valeur n * m/,n et il n’a pas été possible d’améliorer cette détermination en l’absence d’un asservissement de fréquence du laser.
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Table des matières
CHAPITRE I – Préparation d’un gaz d’hélium-3 polarisé
I.A. Un modèle pour le pompage optique de 3He
I.A.1. Notations
I.A.2. L’échange de métastabilité
I.A.3. Couplage au champ électromagnétique
I.A.4. Equations complètes d’évolution des populations
I.A.5. Principe de la méthode de résolution
I.B. Résultats numériques et expérimentaux à température ordinaire et à 77 K 16
I.B.1. Dispositif expérimental
I.B.2. Valeur des paramètres expérimentaux
I.B.3. Résultats numériques
I.B.4. Résultats expérimentaux et comparaison au calcul
I.B.5. Perspectives d’amélioration
I.C. Résultats numériques et expérimentaux à 4 K
I.C.1. Problèmes liés aux basses températures
I.C.2. Valeur des paramètres expérimentaux
I.C.3. Résultats numériques
I.C.4. Résultats expérimentaux
I.D. Les doubles cellules
I.D.1. Problèmes spécifiques aux doubles cellules
I.D.2. Résultats expérimentaux
I.D.3. Applications possibles
CHAPITRE II – Détection directe d’ondes de spin dans 3He~
II.A. Origine et caractéristiques des ondes de spin
II.A.1. L’effet de rotation de spins identiques
II.A.2. Diffusion de l’aimantation transverse
II.A.3. Principe de génération et détection des ondes de spin
II.B. Dispositif expérimental
II.B.1. Cellule et cryostat
II.B.2. Homogénéité du champ dans le cylindre supraconducteur et mesure de l’aimantation
II.B.3. Préparation et détection du mode de diffusion le plus lent
II.C. Résultats expérimentaux
II.C.1. Résultats pour 3He~
II.C.2. Résultats pour des mélanges HH34ee~~-
II.C.3. Intérêt spécifique de la méthode de détection directe
CONCLUSION
APPENDICE 1 – Configuration des cavités lasers employées pour le pompage optique de 3He .
APPENDICE 2 – Systèmes de bobines fournissant un champ homogène adapté aux cellules doubles.
APPENDICE 3 – Réalisation d’un cylindre supraconducteur stabilisant le champ magnétique.
APPENDICE 4 – Spin rotation effect and spin waves in gaseous 3He~ .
BIBLIOGRAPHIE
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