Expérimentation et Modélisation du Transfert d’hydrogène à travers des argiles de centre de stockage de déchets radioactifs

Contexte général d’un stockage profond de déchets radioactifs 

La production de déchets nucléaires vient pour la plus grande partie de la production d’énergie par les centrales nucléaires françaises. Les autres activités génératrices de déchets radioactifs sont la recherche, le médical, ainsi que le démantèlement de sites industriels. L’ANDRA (Agence Nationale de gestion des Déchets RAdioactifs) est l’organisme responsable de la gestion des déchets radioactifs en France. Elle s’occupe de la collecte et du stockage de certains de ces déchets.

La classification 

Les déchets radioactifs sont tous différents, selon leur origine ils peuvent être plus ou moins dangereux pour l’homme, ou être plus ou moins persistants dans la nature. Ils sont classés principalement selon leur durée de vie et leur activité. La durée de vie d’un radioélément est caractérisée par sa période radioactive, temps au bout duquel un élément a perdu la moitié de son activité. Dans le cas des déchets dits à vie courte, pour lesquels la période est inférieure à 30 ans, au bout de 120 ans ils n’auront plus que 1/16ème de leur nocivité. L’activité correspond au nombre de désintégrations par seconde, elle est mesurée en Becquerel, chaque désintégration produit un rayonnement pouvant être très nocif pour les organismes vivants étant à proximité. Plus l’activité est importante et plus la dose reçue par l’organisme est importante.

Devenir des déchets radioactifs 

Les déchets à haute activité sont tous issus de la production nucléaire d’électricité. Ils ne représentent qu’un volume de 0,2% sur la totalité des déchets radioactifs mais représentent 96% de la radioactivité totale. La génération IV des réacteurs nucléaires tendrait à réduire leur quantité. Les générateurs issus de la technologie ITER ne produiront que des FMA et des TFA (CEA, 2005). Des études sont en cours pour transmuter de façon rentable les éléments HA en éléments FMA moins nocifs et dont le stockage est connu. Les technologies futures tendent donc à produire de moins en moins de déchets HA, le développement d’énergie propre pourrait même voir la production de déchets radioactifs diminuer très fortement. Quoi qu’il en soit depuis le début du programme nucléaire français près de 50 000 m3 de déchets MA et HA de longue durée ont été produits et leur stockage reste pour l’instant indéterminé.

Pour ces déchets à vie longue et à haute activité le problème de stockage est assez délicat. Ils sont les moins volumineux, mais ils représentent l’essentiel de la radioactivité engendrée par la production de l’électricité nucléaire. Ils contiennent une proportion importante de radioéléments de courtes et de longues périodes se chiffrant parfois en millions d’années pour certains colis de déchets. Ce stockage doit être pensé de façon à protéger les humains et l’environnement d’une quelconque contamination radioactive émanant des déchets durant une période très longue, cette période pouvant atteindre des millions d’années .

A l’heure actuelle il existe un consensus sur le fait qu’un site de stockage dans des couches géologiques profondes reste la meilleure option. La solution la plus probable actuellement et en laquelle l’ANDRA s’investit, serait le stockage des déchets à haute activité et à vie longue dans un site de stockage dans une formation argileuse du Callovo-Oxfordien. Avant toute réflexion sur un possible projet industriel, l’ANDRA doit montrer que les risques associés sont connus, estimés et maîtrisés. Le laboratoire souterrain de la Meuse, situé à 500 mètres de profondeur, doit répondre à ces attentes.

Propriétés des argiles du Callovo-Oxfordien 

Généralités sur les argiles 

Les roches argileuses représentent à elles seules plus de 70% des roches sédimentaires (Morgenstern et Eigenbrod, 1974). Elles englobent un nombre important de roches ayant une forte proportion en minéraux argileux (>50%). Du point de vue du comportement et des propriétés physiques et mécaniques (porosité, résistance et compressibilité) les roches argileuses appartiennent à une classe intermédiaire située entre les sols et les roches. Elles sont plus raides et plus résistantes qu’un sol et certaines, comme l’argile à Opalinus ou l’argilite du Cavollo Oxfordien (Meuse/Haute Marne), ont des propriétés physiques et mécaniques semblables à celles des roches (Colle, 2005).

Les minéraux argileux, bases de la structure des roches argileuses, proviennent de l’altération et de la dégradation de roches. La diversité des argiles provient de celle des caractéristiques physiques du milieu dans lequel se fait cette dégradation (température, pression, pH, …..). Ces produits d’altération et de dégradation se déposent pour former des couches successives qui se structureront au fil du temps. Le développement d’une structure se fait par le développement de liens entre les particules et par cimentation (par des composés non argileux, hydroxyde de fer, matière organique).

L’arrangement des atomes au sein du réseau cristallin des argiles est déterminé selon une géométrie planaire constituée par deux unités de base, la couche tétraédrique et la couche octaédrique. La couche tétraédrique est formée par deux plans d’atomes d’oxygène et contient un atome de silicium en coordinance IV. La couche octaédrique est quant à elle formée par deux plans d’atomes d’oxygène et de groupes hydroxyles entre lesquels l’aluminium ou le fer ou le magnésium sont liés en coordination VI.

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Table des matières

Introduction
Chapitre 1 La Problématique d’un Centre de Stockage
I.1. Contexte général d’un stockage profond de déchets radioactifs
I.1.a. La classification
I.1.b. Devenir des déchets radioactifs
I.1.c. Les sites profonds de stockage – Principe de multi-barrières
I.1.c. Concept ANDRA d’un centre de stockage de déchets radioactifs
I.1.d. Le site de la Meuse/Haute Marne: Site de Bure
I.2. Propriétés des argiles du Callovo-Oxfordien
I.2.a. Généralités sur les argiles
I.2.b. Caractéristique d’un milieu poreux
I.2.c. Principales caractéristiques de l’argile du Callovo-Oxfordien
I.2.d. Adéquation à la problématique du centre de stockage de déchets radioactifs
I.3. Problématique gaz : scénarios possibles
I.3.a. Origine des gaz
I.3.b. Scénarios plausibles de création d’une phase gazeuse
I.3.c. Conséquences sur le stockage
I.4. Démarche de la thèse
Chapitre 2 Transferts en milieux poreux
II.1. Avant-propos sur le transfert en milieux poreux
II.2. Lois d’écoulement des phases gazeuse et liquide
II.2.a. Notion de perméation
II.2.b. Perméation de la phase liquide
II.2.c. Perméation de la phase gazeuse
II.3. Transfert d’un élément au sein d’une phase
II.3.a. Convection et Diffusion
II.3.b. Diffusion d’un élément dans la phase liquide
II.3.c. Diffusion d’un élément dans la phase gazeuse
Introduction
II.4. Transfert multiphasique – Effet de la saturation
II.4.a. Pression capillaire et équilibre mécanique local
II.4.b. Relation entre pression capillaire et saturation
III.4.c. Equilibre thermodynamique local de l’eau
III.4.d. Equilibre thermodynamique local de l’hydrogène
III.4.e. Effet de la saturation sur l’advection
III.4.f. Effet de la saturation sur la diffusion
II.5. Spécificité du transfert de gaz – Effet des interactions avec la paroi des pores
II.5.a. Effet Klinkenberg
II.4.b. Diffusion Knudsen
II.5.c. Dusty Gas Model (DGM)
II.5.d. Diffusion Surfacique
II.6. Equations du bilan de masse
Chapitre 3 Transfert de Gaz dans les argilites du Callovo-Oxfordien – Réalités physiques
III.1. Problématique du transfert de gaz dans un stockage de déchets radioactifs – réalités physiques
III.1.a. Diffusion du gaz sous forme dissoute et création d’une bulle de gaz
III.1.b. Pénétration du gaz dans les argilites saturées
III.1.c. Environnement au niveau d’un centre de stockage de déchets radioactifs
III.2. Caractérisation du transfert de gaz sur des échantillons d’argilites – Hypothèses de Travail
III.2.a. Travailler sur des échantillons prélevés in situ
III.2.b. Pertinence des hypothèses de travail inhérentes au modèle biphasique présenté au chapitre 2
Conclusion

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