Empilements antireflet et couches à bas indice de réfraction

Les problématiques environnementales et énergétiques associées à l’augmentation du coût des combustibles fossiles permettent d’envisager l’insertion de l’énergie solaire photovoltaïque dans la palette des sources d’électricité [1, 2]. Ceci nécessite des systèmes de production efficaces, peu onéreux, fiables dans le temps et bien intégrés dans les réseaux de production. La très forte activité de recherche tant académique qu’industrielle s’attelle à améliorer les rendements des cellules, les coûts de production et les matériaux. La majeure partie de l’irradiance solaire se situe dans la gamme 400-900 nm d’après le spectre d’irradiance solaire normalisé AM1.5 (Figure 1.1) [3]. D’autre part, une cellule photovoltaïque typique au silicium absorbe des photons pour des énergies supérieures au gap (1.2 µm environ) mais des processus de recombinaison dégradent son efficacité pour des énergies trop élevées, d’où une courbe d’efficacité quantique avec un maximum de rendement entre 400 et 900 nm.

Dans un module typique, les cellules sont entourées d’un isolant polymère, l’EVA (une résine de polyéthylène et de polyacétate de vinyle) qui possède une transmission optique élevée et un bon pouvoir isolant électrique. Afin de compléter la protection des cellules et des contacts contre l’oxydation due à l’humidité, la cellule est scellée en face arrière avec une association de 3 couches TEDLAR – Aluminium – TEDLAR, le TEDLAR® étant un polymère fluoré produit par la société DuPont permettant d’assurer une bonne étanchéité. En face avant, le module est équipé d’un verre de protection.

La différence d’indice de réfraction entre l’air et le verre induit cependant des pertes optiques par réflection s’élevant à environ 4 % sur la face exposée à l’atmosphère, et donc des pertes d’efficacité du module photovoltaïque. L’application d’un revêtement antireflet sur le verre peut permettre de diminuer ces pertes. Bien souvent, ce revêtement ne sera nécessaire que sur la face exposée du module, car l’indice de réfraction du polymère (1.47-1.49) en face arrière est assez proche de celui du verre (1.52). La plupart des cellules photovoltaïques ont un rendement de conversion de la lumière incidente en électricité de 10-15 %. L’application d’un revêtement permettant de récupérer les 4 % de lumière réfléchie permettrait ainsi de récupérer jusqu’à 0.6% d’efficacité pour le module. Le revêtement antireflet doit être élaboré pour répondre aux conditions spécifiques de production et d’utilisation du module photovoltaïque :

Gamme de longueur d’onde L’effet antireflet doit être fort au moins dans la zone d’efficacité des cellules photovoltaïques, c’est-à-dire pour une gamme allant d’environ 400 nm à 900 nm, si l’on considère la zone où l’efficacité est supérieure à 80 %.

Dépendance angulaire Il est nécessaire que l’effet antireflet soit peu dépendant de l’angle d’incidence. En effet, un module photovoltaïque fixe sera éclairé sous différents angles au fil de la course du soleil. Son orientation sera bien sûr optimisée pour qu’il soit normal aux rayons du soleil lorsque celui-ci est à son zénith, mais il est intéressant de pouvoir capter le maximum de photons aux autres moments de la journée.

Procédé Le procédé de dépôt de l’empilement antireflet doit permettre un dépôt homogène sur de grandes surfaces, de coût additionnel le plus faible possible. Ainsi, le procédé devra utiliser des précurseurs bon marché ainsi qu’un procédé de dépôt efficace, rapide et peu coûteux.

Tenue mécanique et hydrolytique L’empilement antireflet sera soumis à deux types de contraintes durant son utilisation. Tout d’abord, l’empilement devra être compatible avec l’étape d’encapsulation durant laquelle le verre de protection est manipulé directement pour être mis en place et scellé avec le reste du module. Des rayures peuvent apparaître à cette étape. Dans un second temps, pendant l’utilisation du module, le verre de protection et en particulier l’empilement antireflet sont exposés vers le ciel. D’un point de vue mécanique, l’empilement devra résister à des chocs (grêle, oiseaux, sable …). Il devra aussi résister aux sollicitations environnementales (humidité, mousses …), ceci durant la vingtaine d’années de durée de vie espérée du module.

Ces différents points seront abordés dans la thèse. Ce premier chapitre traite en particulier des considérations optiques. Les chapitres suivants permettront de revenir spécifiquement à l’une ou l’autre des caractéristiques que l’empilement doit posséder.

Empilements antireflet 

Deux types d’approches sont envisageables pour réaliser un revêtement antireflet sur un substrat  . La première approche consiste en une couche dite à gradient d’indice dont l’indice de réfraction croît de l’extérieur vers le substrat. La seconde approche utilise un empilement de couches d’indices de réfraction différents et exploite les interférences destructives entre les faisceaux réfléchis sur les multiples dioptres. Ces deux approches sont décrites dans les paragraphes qui suivent, puis leurs performances optiques sont comparées.

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Table des matières

Introduction
Chapitre 1 Empilements antireflet et couches à bas indice de réfraction
1.1 Empilements antireflet
1.1.1 Empilement à gradient d’indice
1.1.2 Empilement interférentiel
1.1.3 Comportement en fonction de l’angle d’incidence
1.1.4 Matériaux pour les revêtements optiques
1.1.5 Choix d’une technologie antireflet
1.2 Couches à bas indice de réfraction
1.2.1 Relation entre structure d’un matériau et indice de réfraction
1.2.2 Voies de dépôt de couches à bas indice de réfraction
1.2.2.1 Dépôt par voie liquide
1.2.2.2 Dépôt en phase vapeur
1.3 Stratégie d’élaboration de couches antireflet
Bibliographie
Chapitre 2 Couches poreuses de silice préparées par voie sol-gel
2.1 Le procédé sol-gel
2.1.1 Précurseurs de silice et réactivité
2.1.2 Dépôt de couche par voie sol-gel
2.1.3 Densification lors du traitement thermique
2.1.4 Texturation de couches sol-gel
2.2 Couches mésoporeuses texturées par un tensioactif
2.3 Instabilités des couches mésoporeuses
2.3.1 Recuits
2.3.2 Instabilité d’indice de réfraction
2.3.3 Mécanique
2.4 Stratégie d’élaboration de couches poreuses de silice sol-gel
Bibliographie
Chapitre 3 Préparation de couches poreuses de silice structurées par un latex
3.1 Préparation de latex de PMMA
3.1.1 Polymérisation en émulsion
3.1.2 Stabilité colloïdale des latex
3.1.3 Stratégie pour préparer des latex de petite taille
3.1.4 Résultats expérimentaux
3.1.4.1 Latex de différentes tailles
3.1.4.2 Caractérisation de la stabilité des latex
3.1.5 Conclusion sur les latex
3.2 Préparation de couches poreuses
3.2.1 Préparation du sol de silice
3.2.2 Dépôt et calcination
3.2.3 Ajustement des propriétés des couches poreuses
3.2.4 Microscopie sur les couches poreuses
3.3 Traitement thermique
3.3.1 Dégradation thermique du latex
3.3.2 Condensation du réseau
3.3.3 Retrait et stabilité des couches poreuses à haute température
3.4 Conclusion
Bibliographie
Chapitre 4 Structure poreuse
4.1 Caractérisation des matériaux poreux par des techniques d’adsorption
4.1.1 Isothermes d’adsorption
4.1.2 Condensation capillaire
4.1.3 Chimie de surface de la silice
4.1.4 Structure poreuse d’une couche sol-gel
4.2 Porosimétrie ellipsométrique
4.2.1 Ellipsométrie
4.2.2 Ellipsométrie-porosimétrie
4.2.3 Mesure d’isothermes d’adsorption dans les couches poreuses de silice
4.2.4 Surface spécifique
4.2.5 Transition porosité ouverte – porosité fermée
4.2.6 Conséquences de l’occlusion de la porosité
4.3 Annihilation de positons
4.3.1 Caractérisation de couches poreuses de silice
4.3.2 Résultats expérimentaux
4.3.3 Discussion
4.4 Une structure poreuse modèle
Bibliographie
Chapitre 5 Propriétés mécaniques
5.1 Propriétés mécaniques des couches minces
5.2 Mesure des propriétés mécaniques des couches poreuses par nanoindentation
5.2.1 Nanoindentation
5.2.2 Propriétés mécanique d’un matériau de référence
5.2.3 Nanoindentation sur un substrat revêtu d’une couche mince
5.2.4 Propriétés mécaniques des couches poreuses
5.3 Interprétation des résultats mécaniques
5.3.1 Loi de comportement mécanique du matériau poreux
5.3.2 Effet du recuit sur les propriétés mécaniques
5.3.3 Comparaison avec la littérature
5.4 Contraintes résiduelles
5.4.1 Mesure in-situ de la contrainte dans les couches sol-gel
5.5 Conclusion
Bibliographie
Conclusion générale

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