Effets de la polydispersité et de la non-sphéricité

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Intérêts pour l’industrie

Domaines d’application

Le lit fluidisé est une configuration qui se rencontre dans un grand nombre de domaines. Dans l’industrie pétrolière et la pétrochimie par exemple, les réacteurs catalytiques peuvent être à lit fixe ou à lit fluidisé (en anglais “Fluidized Bed Reactor (FBR)”). Toujours dans le monde de la pétrochimie, une technologie largement répandue dans les raﬃneries est le Crackage Catalytique Fluide (FCC). Les lits fluidisés se retrouvent également dans le secteur de la transformation d’énergie avec le principe de Lit Fluidisé Circulant (LFC) pour le transport des cendres de charbon par exemple, ou la Combustion en Lit Fluidisé (FBC). Un autre domaine d’application de la technologie des lits fluidisés est le traitement des eaux usées à l’aide de bioréacteurs à lit fluidisé.

Avantages et inconvénients

La technologie des lits fluidisés est utilisée dans les domaines présentés ci-dessus car elle comporte de nombreux avantages. Parmi eux, nous pouvons par exemple citer :
• en raison du brassage continu des particules par le fluide, la température du lit est homogène, même en présence de réactions fortement endo- ou exo-thermiques,
• dans le cas où un dispositif immergé chauﬀant ou refroidissant est utilisé, le coeﬃcient d’échange thermique est très élevé en raison de la circulation de la suspension,
• les particules de très petite dimension sont plus facilement utilisables qu’avec d’autres technolo-gies,
• le comportement du mélange diphasique est proche de celui d’un fluide, ce qui facilite les opé-rations de maintenance à réaliser sur le lit, dans le cas d’injection ou de soutirage de particules par exemple.
Cependant, cette technique comporte des inconvénients, parmi lesquels :
• les collisions et les frottements des particules entre elles qui entraînent une diminution progressive de leur dimension (abrasion, rupture). Certaines particules, ainsi devenues trop petites, sont transportées par le fluide et sortent du réacteur, il faut alors réinjecter des particules pour maintenir une quantité constante de phase dispersée,
• ces frottements et collisions créent également des poussières de particules appelée “fines”, qui se mêlent au fluide et modifient sa rhéologie, formant ainsi des fluides complexes appelés “slurry” en anglais,
• en aval du réacteur, il est souvent coûteux de séparer le fluide des fines et des petites particules qu’il transporte,
• les vibrations engendrées par le bouillonnement du lit peuvent provoquer des secousses impor-tantes du réacteur.

Cas des lits pulsés

Le type de lit fluidisé présenté ici est souvent rencontré en Génie des Procédés, il est appelé lit pulsés, plus connu sous le nom anglais de “spouted bed”. Ci après, nous présentons le fonctionnement général des lits pulsés, puis nous nous attardons sur l’apparition de bulles de fluide dans le lit de particules et leurs conséquences sur la pression dans le réacteur.

Présentation des lits pulsés

La catégorie des lits pulsés regroupe les réacteurs dont la surface d’injection est nettement plus petite que la section du réacteur comme l’illustre la figure I.3. Ainsi, pour que le lit de particules soit fluidisé, le fluide doit être injecté par l’orifice (en rouge) avec une vitesse Uin bien plus élevée que si il avait été injecté sur toute la section du réacteur (en jaune).

Formation de bulles

Lorsque le fluide est injecté dans le réacteur, il emporte des particules qui s’élèvent et laissent une zone dépeuplée en dessous d’elles. Le fluide pouvant s’écouler quasiment librement, ie. sans rencon-trer de résistance provenant de particules entravant son déplacement, la pression sur la face d’entrée diminue. Une fois que cette région composée majoritairement de fluide a atteint une certaine hauteur, les particules présentes sur les pourtours du jet retombent dans la zone dépeuplée sous l’eﬀet de la gravité. La présence de particules sur la trajectoire du fluide a pour eﬀet d’entraver son écoulement et donc, comme la vitesse du fluide est imposée constante, de faire augmenter la pression sur la face d’entrée. La pression fluctue donc dans le temps au rythme de la création et du détachement des bulles de fluide qui migrent jusqu’à la surface du lit.

Détails sur la fluidisation

Lorsque du fluide est injecté dans un lit de particules à une faible vitesse d’entrée, celui-ci s’écoule entre les particules sans modifier leur position, c’est un écoulement en lit fixe. En raison du rétrécisse-ment de section engendré par la présence des particules, un fluide s’écoulant à la vitesse Uin avant de traverser un lit de particules est accéléré à la vitesse interstitielle uf lorsqu’il s’écoule entre les particules. Cette augmentation de vitesse s’accompagne d’une augmentation de la pression dynamique du fluide. Plus le fluide est injecté rapidement dans le domaine, plus le saut de pression à travers le lit fixe est grand. Si la vitesse d’entrée du fluide augmente jusqu’à une vitesse dite vitesse minimale de fluidisation, Umf, le lit de particules se soulève et commence à s’agiter, le régime de fluidisation est atteint. Nous détaillons ci-après ces deux notions importantes que sont le saut de pression à travers le lit et la vitesse minimale de fluidisation.
Lors de l’injection d’un fluide sous un lit fixe de particules, la pression en entrée du domaine augmente en raison de la résistance que rencontre le fluide à s’écouler à travers le milieu dense. Cette pression décroit ensuite linéairement jusqu’à la surface, c’est à dire le haut du lit. Si la vitesse d’injection augmente jusqu’à la vitesse minimale de fluidisation et au-delà, le saut de pression total à travers le lit est égal au poids des particules ✁et du fluide les entourant : ∆PT ✏✑♣1 ✁Ef ρ p Ef ρf ✙g (I.1).
C’est ce saut de pression qui est mesuré expérimentalement. Le dernier terme est souvent ignoré dans le cas où le fluide est un gaz ou lorsque la hauteur du lit est faible [125].
Afin d’étudier la contribution de la présence de particules dans le fluide sans prendre en compte la pression hydrostatique engendrée par le poids de la colonne de fluide, il est commun d’étudier la pression dynamique du fluide, notée ici avec une minuscule. Rappelons que les sauts de pression dynamique et total sont liés par la relation✁ : ∆PT ✏✁∆p ✁ρf g (I.2).

Equation d’Ergun

Une expression généralisée du saut de pression à travers un lit de particules fut ensuite proposée par Ergun [67]. Dans ses travaux, Ergun considéra la chute de pression comme résultant de la dissipation de l’énergie cinétique du fluide en distinguant les contributions des eﬀets visqueux et inertiels. De plus, il considère que quatre facteurs contribuent au saut de pression, à savoir : le débit de fluide, les propriétés du fluide (telles que la viscosité et la densité), la porosité du milieu et les propriétés des particules (telles que la taille et la forme).

Eﬀet du débit de fluide

L’eﬀet du débit de fluide sur le saut de pression à travers un lit fixe de particules peut être analysé de deux manières diﬀérentes. La première consiste à considérer l’écoulement dans le milieu poreux comme un écoulement dans une multitude de canaux de telle sorte que le saut de pression soit engendré par les frottements du fluide sur les parois des canaux, de la même façon que pour le modèle de tubes capillaires parallèles présenté dans la section présentant la loi de Darcy (voir §I – 3.1.1). Pour la seconde approche, le saut de pression est considéré comme étant engendré par les forces de traînée des particules. Or, nous savons que la force de traînée d’une particule isolée est proportionnelle à la vitesse du fluide l’environnant pour un régime visqueux et à son carré pour un régime inertiel. Ainsi, comme l’a suggéré Reynolds [183], le saut de pression peut être exprimé comme la somme de deux termes, l’un proportionnel à la vitesse du fluide et l’autre au produit de la densité par le carré de la vitesse du fluide : ✁∆p ✏aU bρf U 2 (I.7).
Où a et b sont des facteurs à déterminer.

Eﬀet des propriétés du fluide

Dans le cas où la vitesse du fluide tend vers zéro, l’équation (I.7) donne : lim 1 ∆p ✏a (I.8)

Eﬀet de la porosité ✶

En considérant le modèle de tubes capillaires présenté en §I – 3.1.1 et en accord avec l’équation de Hagen-Poiseuille et la loi de Darcy, le coeﬃcient a est proportionnel à la viscosité du fluide. Ainsi
l’équation (I.7) devient : ✁∆p ✏a✶µf U bρf U 2 (I.9)
Comme suggéré par Ergun et Orning [68], le saut de pression à travers un lit dense est influencé par la porosité Ef et les paramètres a et b sont dépendants du régime d’écoulement. Aussi, la perte d’énergie cinétique du fluide liée aux eﬀets visqueux et aux eﬀets inertiels peut être décrite en fonction de la porosité à l’aide de la théorie de Kozeny [123] et de la théorie de Burke et Plummer [25], respectivement.

Théorie de Kozeny

Pour de faibles vitesses d’écoulement, Kozeny [123] considéra qu’un milieu poreux peut être re-présenté comme un ensemble de canaux de diﬀérentes sections mais de longueur donnée, traversé par un écoulement laminaire totalement établi. Il obtint que le saut de pression engendré par la dissipation de l’énergie liée aux frottements visqueux est proportionnel à la porosité du milieu par la relation suivante : ∝ L E 3 f ∆p ♣1 ✁Ef 2 (I.10).

Eﬀets de la polydispersité et de la non-sphéricité

Dans la réalité, les particules utilisés pour les lits fluidisés sont rarement parfaitement sphériques et possèdent même parfois un rapport de forme important. De plus, leurs dimensions suivent généralement une distribution gaussienne, ce qui entraîne des diﬀérences de caractéristique et de comportement entre un lit “idéal” et un lit “réel”.

Conséquences sur le saut de pression

Les relations vues dans la section I – 3.1 pour décrire le saut de pression à travers un lit de particules en fonction de la vitesse d’injection dans le réacteur ont été dérivées ou extraites dans des configurations simples, mettant en œuvre des particules sphériques de même dimension. Nous abordons ici les cas des particules non sphériques et de la polydispersité.

Eﬀet de la non-sphéricité sur le saut de pression

Dans le cas où la fraction volumique de fluide au repos est élevée, par exemple dans le cas de particules dont le facteur de forme est grand (extrudés, fibres) ou pour des anneaux de Raschig 2, où la porosité est comprise dans l’intervalle 06 ➔Ef0 ➔098, le saut de pression peut être beaucoup plus élevé que celui prédit par l’équation d’Ergun (I.22). Comme le rappellent Kunii et Levenspiel [125], d’autres procédures et expressions permettant de connaître le saut de pression sont données par Perry [173], se basant sur les travaux de Chilton et Colburn [35, 31, 32], mais également par Carman [28] et par Brown et al. [19], se basant sur les travaux de Brownell et Katz [22, 24, 23]. La méthode d’obtention du saut de pression proposée par Brown est valable pour toute valeur de Ef0.
Notons que la corrélation d’Ergun peut quand même être utilisée dans le cas où les particules ne sont pas sphériques. Pour cela, il est nécessaire de prendre en compte le facteur de forme ψp dans l’équation (I.22), ainsi le saut de pression frictionnel à travers le lit en fonction de la vitesse d’entrée est donné par : ∆p ♣1 ✁Ef 2 ♣µf U ♣1 ✁Ef ρf U 2 ✏150 175 (I.37)
Dans le cas où la sphéricité des particules est diﬃcile à déterminer à priori, il est possible d’obtenir expérimentalement la sphéricité eﬀective de l’ensemble des particules en ajustant le paramètre ψp de l’équation (I.37) pour que celle-ci corresponde au mieux aux résultats expérimentaux.

Eﬀet de la polydispersité sur le saut de pression

Pour un lit composé de particules sphériques de tailles diﬀérentes, le saut de pression total est égal à la somme des sauts de pression engendrés par chaque classe de particule. Ainsi, si la taille des particules suit une distribution gaussienne, le saut de pression frictionnel peut être obtenu en prenant en compte le diamètre moyen des particules dp dans la corrélation d’Ergun (I.22). Notons également que la concentration de particules dans le lit est d’autant plus élevée que la distribution de taille de particule est large. En eﬀet, les petites particules se logent dans les interstices formées entre les particules de plus grande taille. Lorsque la distribution de taille de particule est large, les phénomènes d’hystérésis et d’overshoot de pression présentés précédemment (voir §I – 3.1.3), disparaissent. En eﬀet, les particules les plus petites sont fluidisées à moindre vitesse, elles peuvent alors commencer à remonter dans les espaces existants entre les particules plus grosses [194]. En augmentant la vitesse d’entrée, les particules de plus grande taille sont fluidisées à leur tour. La courbe d’évolution du saut de pression en fonction de la vitesse d’entrée ressemble alors à celle du graphique I.6-(b).

Distribution de taille bidisperse

Afin de simplifier l’étude des eﬀets de la polydispersité sur la fluidisation, il est plus commun de ne considérer que deux classes de particule. De plus, les phénomènes résultants de la présence de diﬀérentes classes de particule dans un système sont d’autant plus faciles à mettre en évidence que les rapports de densité entre les particules et le fluide qui les entoure est faible ; autrement dit, lorsque le fluide est un liquide. De ce fait, la plupart des études sur la polydispersité sont réalisées à l’aide de fluidisation liquide, également parfois appelée “teetering” en anglais [78, 63]. Les applications de la fluidisation liquide-solide sont nombreuses (voir [230, 62]). Parmi celles-ci, notons que la classification de particule par densité et/ou taille à l’aide de fluidisation liquide-solide est une technologie utilisée depuis longtemps. En eﬀet, comme le fait remarquer Di Felice [52], le premier ouvrage faisant echo de l’utilisation de cette technique d’élutriation par l’industrie minière remonte au xviE siècle [104].

Inversion et mélange des classes de particule

Lorsqu’un système est composé de plusieurs types de particule, de densité et/ou de diamètre dif-férent, des phénomènes de mélange et de ségrégation des classes ont lieu au sein du lit. Kennedy & Bretton [117] s’inspirèrent de la loi de Fick pour caractériser la dispersion et la ségrégation des par-ticules de diﬀérentes classes. Ces phénomènes furent d’abord observés expérimentalement et analysés puis des prédictions de comportement furent proposées. Parmi les équipes ayant réalisés des études ex-périmentales sur la polydispersité, notons les travaux de Garside & Al Dibouni [79, 3], de Epstein et al. [179, 65, 64, 66, 63, 69], de Moritomi et al. [157, 158] et de Gibilaro & Di Felice [86, 85, 54, 53, 51, 52].
Parmi les diﬀérents sujets d’étude qu’oﬀrent les lits fluidisés bidisperses, un phénomène intéressant est celui d’inversion des classes de particule. Soit un lit bidisperse composé de particules A plus petites et/ou plus denses que les particules de classe B, initialement distribuées de façon aléatoire. Il a été observé qu’une ségrégation avait lieu à de faibles vitesses de fluidisation, ie. les particules de classe A occupent la partie basse du domaine tandis que les particules de classe B migrent vers le haut du lit. En augmentant la vitesse de fluidisation, la distribution des deux classes de particule à travers le domaine est de plus en plus homogène. Lorsque les deux classes de particule sont uniformément réparties, la vitesse d’injection est alors appelée vitesse d’inversion Uinv . Si la vitesse d’injection continue d’être augmentée, la partie haute du lit est presque exclusivement peuplée de particules de classe A tandis que les particules de classe B occupent quant à elles le bas du réacteur. Une inversion des couches de particules a donc lieu en augmentant la vitesse d’injection du fluide à travers un lit constitué de deux classes de particule aléatoirement distribués à l’initialisation comme l’a mis en évidence Moritomi [157].

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Table des matières

Introduction
I – Contexte physique
I – 1 Ecoulements fluide-particules
I – 1.1 Phénomènes naturels
I – 1.2 Applications
I – 1.3 Cadre de cette étude
I – 2 Lits Fluidisés
I – 2.1 Description
I – 2.2 Intérêts pour l’industrie
I – 2.3 Cas des lits pulsés
I – 3 Détails sur la fluidisation
I – 3.1 Saut de pression
I – 3.2 Vitesse de fluidisation
I – 3.3 Classification de Geldart
I – 3.4 Effets de la polydispersité et de la non-sphéricité
I – 4 Conclusion
II – Modélisation
II – 1 Différentes échelles de longueur pour la modélisation
II – 1.1 Echelle micro : résolution directe
II – 1.2 Echelle macro : Modèles Euler-Euler
II – 1.3 Echelle méso : Modèles Euler-Lagrange
II – 2 Modèle Euler-Lagrange
II – 2.1 Phase continue
II – 2.2 Phase dispersée
II – 2.3 Action du fluide sur les particules
II – 2.4 Calcul de la fraction volumique
II – 2.5 Action des particules sur le fluide
II – 3 Conclusion
III – Aspects Numériques
III – 1 PeliGRIFF
III – 1.1 Généralités
III – 1.2 Détails
III – 2 Modèle implémenté
III – 3 Outils numériques
III – 3.1 Discrétisation spatiale
III – 3.2 Ecriture des termes
III – 4 Résolution numérique
III – 4.1 Discrétisation temporelle et splitting d’opérateur
III – 4.2 Résolution du problème de Stokes dégénéré
III – 4.3 Couplage et ordre de précision temporels
III – 5 Conditions aux limites et initiales
III – 5.1 Conditions aux limites
III – 5.2 Conditions initiales
III – 6 Optimisation du temps de calcul
III – 6.1 Répartition du temps de calcul
III – 6.2 Scaling à charge constante
III – 6.3 Charge par processeur
III – 6.4 Mise à jour du champ Ef
III – 7 Conclusion
IV – Validation
IV – 1 Introduction
IV – 2 Valeurs théoriques
IV – 2.1 Saut de pression à travers le lit
IV – 2.2 Vitesse minimale de fluidisation
IV – 3 Lits pulsés
IV – 3.1 Détails sur les lits pulsés
IV – 3.2 Saut de pression et oscillations
IV – 3.3 Fraction volumique moyenne
IV – 4 Conclusion
V – Résultats
V – 1 Introduction
V – 2 Présentation des outils d’analyse
V – 2.1 Grandeurs observées
V – 2.2 Représentation des résultats
V – 2.3 Outils statistiques
V – 2.4 Echantillonage
V – 3 Etude approfondie de lits 3D
V – 3.1 Description statistique du lit en fonction de Uin
V – 3.2 Influence de la taille du domaine
V – 3.3 Influence des paramètres numériques
V – 3.4 Paramètres de contact
V – 4 Etude approfondie de lits pulsés
V – 4.1 Type d’analyse et représentation des résultats
V – 4.2 Résultats
V – 5 Conclusion
VI – Multi-Echelle
VI – 1 Introduction
VI – 2 Modèle DLM-FD
VI – 2.1 Formulation mathématique
VI – 2.2 Discrétisation temporelle
VI – 2.3 Résolution spatiale
VI – 2.4 Performances informatiques
VI – 3 Extraction de lois de traînée
VI – 3.1 Dérivation des équations de Navier Stokes dans les systèmes multi-particules
VI – 3.2 Approche semi-empirique
VI – 3.3 Déduction de f♣Ef q à partir du saut de pression
VI – 3.4 Approche purement empirique
VI – 4 Comparaison directe
VI – 4.1 Choix du système et dimensionnement
VI – 4.2 Comparaison des résultats
VI – 5 Conclusion
Conclusion et perspectives
Acronymes
Annexes
A Réseaux de particules
B Caractéristiques du super-calculateur ENER110
C Algorigramme
D Forces DLVO
Bibliographie