Soutenance mémoire
Cycles biogéochimiques du CO2 et du CH4
Le CO2 et le CH4 sont des gaz à longue durée de vie dont le temps de résidence dans l’atmosphère se chiffrent à : quelques dizaines d’années pour le CH4 dont la réactivité en fait un acteur important de la chimie atmosphérique (Voulgarakis et al., 2013 ; Dentener et al., 2003), quelques centaines à milliers d’années pour le CO2 qui lui est inerte dans l’atmosphère d’un point de vue chimique (Eby et al., 2009 ; Archer et al., 2008). L’augmentation de ces gaz dans l’atmosphère est conditionnée par les émissions anthropiques de ces gaz qui s’additionnent à un cycle naturel actif.Néanmoins les cycles du CO2 et CH4 sont assez différents et toujours présentés séparément. Par abus de langage on parle souvent du cycle du CO2 comme du cycle du carbone tant ce gaz domine la composition atmosphérique des composés carbonés en terme de masse (près de 215 fois plus élevée que celle du méthane). Cependant, l’efficacité du CH4 à absorber le rayonnement infrarouge est bien supérieure à celle du dioxyde de carbone. Son pouvoir de réchauffement global est de 86 sur un horizon temporel de 20 ans (Myhre et al., 2013) ce qui rend primordial l’étude des flux qui régulent sa présence dans l’atmosphère.
Cycle du CO2
On retrouve dans l’atmosphère une quantité d’environ 830 PgC (Prather et al., 2012) et les mécanismes qui conditionnent l’évolution de la concentration de CO2 sont assez complexes puisque pratiquement toutes les régions de la surface des océans et des continents peuvent à la fois émettre ou absorber du CO2. Le budget du CO2 est déterminé par plusieurs sources principalement liées aux activités humaines équilibré par des puits biologiques et océaniques qui absorbent une partie des émissions.
Pour la période 1750-2013, le total des émissions de CO2 est estimé à 580 ± 70 PgC, dont 395 ± 20 PgC proviennent des émissions liées aux combustibles fossiles et 185 ± 65 PgC proviennent des changements d’usage des sols. Moins de la moitié du CO2 émis dans l’atmosphère s’est accumulé dans l’atmosphère (250 ± 5 PgC), le reste a été absorbé par les océans (170 ± 20 PgC) et la biosphère (160 ± 60 PgC) (Le Quéré et al., 2015).
Les secteurs qui utilisent le plus de combustibles fossiles sont les usines productrices d’énergie, de ciment, ainsi que les raffineries, et les industries pétrochimiques et sidérurgiques (Ciais et al., 2013). La déforestation par le feu et les changements d’utilisation des sols modifient le cycle du carbone par deux effets négatifs (Batjes, 1996) : ces activités entraînent l’émission de CO2, mais aussi détruisent et donc réduisent par la même occasion une partie du réservoir de carbone qu’est la biosphère. D’ailleurs, historiquement l’augmentation du CO2 au delà des niveaux pré-industriels a dans un premier temps été causée par les rejets de carbone dans l’atmosphère liés à la déforestation et aux changements d’usage des sols. Les émissions liées aux énergies fossiles ne sont devenues la source dominante d’émissions anthropiques dans l’atmosphère qu’à partir des années 1920 et leur part relative n’a cessé d’augmenter depuis. Pour la décennie 2005-2014, les émissions liées aux combustibles fossiles représentent 91% des émissions anthropiques de CO2 avec un flux de 9.0 ± 0.5 PgC.an−1 (Le Quéré et al., 2015). Les échanges de dioxyde de carbone entre l’atmosphère et la biosphère sont gouvernés par deux mécanismes qui ont lieu en parallèle, la photosynthèse et la respiration. Lors de la photosynthèse, les plantes utilisent l’énergie du soleil pour synthétiser de la matière organique à partir du CO2 (Beer et al., 2010). À l’inverse, lors de la respiration auto-trophique, les plantes utilisent de la matière organique qu’elles transforment en CO2. On peut également ajouter aux échanges de la biosphère, les émissions de CO2 liées aux feux d’origine naturelle (Le Quéré et al., 2014). Au bilan, la biosphère est un puits de CO2 d’en moyenne 3.0 ± 0.8 PgC.an−1 pour la période 2005-2014 (Le Quéré et al., 2015). L’océan se comporte également comme un puits de CO2 dont le flux moyen est 2.6 ± 0.6 PgC.an−1 (Le Quéré et al., 2015). Un transfert de CO2 entre l’atmosphère et l’océan a lieu dès qu’un déséquilibre entre la pression partielle de CO2 à la surface de l’océan et la pression partielle du CO2 dans l’atmosphère existe. Dans les eaux froides plus denses, la dissolution du CO2 est favorisée. La capture de CO2 par l’océan est donc plus importante dans les eaux froides aux hautes latitudes. Le CO2 capturé est alors entraîné vers l’océan profond par les courants froids descendants comme ceux existants dans l’Atlantique Nord. À l’inverse, les eaux chaudes, synonymes de courants ascendants favorisent la remontée de dioxyde de carbone et son rejet dans l’atmosphère. Par ailleurs, l’augmentation du CO2 dans l’océan a des répercussions majeures sur la biodiversité marine de par l’augmentation des carbonates qui acidifient l’océan. Cette acidification menace l’équilibre de nombreuses espèces animales.
Cycle du CH4
Dans l’atmosphère, on retrouve une quantité de CH4 d’environ 5000 TgCH4 (Ciais et al., 2013 ; Saunois et al., 2016 ; Kirschke et al., 2013) qui provient de l’équilibre entre différentes sources d’émissions actives en surface et sa destruction par des réactions chimiques avec le radical hydroxyle (OH) dans l’atmosphère (Naik et al., 2013 ; Prinn et al., 2005). Il a été estimé qu’avant le début des activités industrielles, la quantité de CH4 dans l’atmosphère avoisinait les 2000 TgCH4. On retrouve donc qu’en l’espace d’environ 250 ans, la quantité de CH4 dans l’atmosphère a augmenté de près de 150% (Ciais et al., 2013). Une approche classique pour présenter les différentes sources actives de méthane dans l’atmosphère est de les grouper en trois catégories suivant les processus qui génèrent du méthane : biogéniques, thermogéniques et pyrogéniques (Kirschke et al., 2013). Les émissions biogéniques sont générées par la décomposition de matière organique lors de fermentations successives réalisées par des microbes méthanogènes dans des environnements anaérobiques. On retrouve dans cette catégorie les zones humides (marais, tourbières, rizières…), les émissions provenant du fond de réservoirs d’eaux faiblement oxygénées (barrages, réservoirs, lacs, fleuves), mais aussi les émissions provenant des systèmes digestifs des animaux (des termites, des ruminants et des animaux sauvages) ou encore les dépôts de matières organiques (lisiers, égouts, décharges). Les émissions thermogéniques sont liées aux rejets de gaz naturel. D’une part, elles peuvent provenir de méthane relargué naturellement dans l’atmosphère au travers de suintements terrestres, d’éruptions ou de boues volcaniques et par fusion des hydrates marins ou terrestre dans les régions où se trouve le pergélisol. D’autre part, elles peuvent être liées aux activités humaines par l’exploitation de mines de charbon ou de gisements de pétrole, ainsi qu’aux fuites lors de l’extraction, du transport et de la distribution de gaz naturel. Enfin, les émissions de méthane pyrogénique réfèrent aux émissions CH4 liées aux feux, notamment lors de la combustion incomplète de biomasse lors de feux naturels ou de la combustion de bio-carburant. Pour détailler les flux liés aux émissions de méthane, on peut les distinguer suivant leur origine anthropique ou naturelle. Ainsi, on regroupe essentiellement les émissions des zones humides, des termites, des hydrates et des diverses sources géologiques dans les émissions naturelles. L’étude de Kirschke et al., 2013, estime l’ensemble des sources d’origine naturelle à 218 [179-273] TgCH4.an−1 pour la décennie 2001-2010. Les émissions par les zones humides sont les plus fortes (entre 177 et 284 TgCH4.an−1 ). C’est la source individuelle de méthane la plus importante. De plus, les sources géologiques, les termites, les hydrates et les émissions par les eaux douces contribuent respectivement à 33-75, 2-22, 2-9 et 8-73 TgCH4.an−1 toujours pour la décennie 2001-2010 (Ciais et al., 2013). Les émissions anthropiques sont liées à l’agriculture, aux traitements des déchets, aux feux de biomasse ainsi qu’à l’extraction, au transport et à l’utilisation des combustibles fossiles. Dans l’ensemble, les sources d’origine anthropiques sont responsables de 50 à 65 % des émissions de méthane. Elle sont estimées à 335 [273-409] TgCH4.an−1 (Kirschke et al., 2013 ; Saunois et al., 2016). Les émissions dues aux combustibles fossiles, aux traitements des déchets, à la riziculture et aux élevages de bétail contribuent respectivement à 85-105, 67-90, 33-40 et 87-94 TgCH4.an−1 .
Le puits principal du CH4 atmosphérique est l’oxydation par le radical hydroxyle (OH) intervenant principalement dans la troposphère et légèrement dans la stratosphère. La réaction d’oxydation du méthane par OH produit une molécule d’eau et un radical méthyle selon la formule :
CH4 + OH → CH3 + H2O (I.1)
Ce puits est responsable à hauteur d’environ 90 % de la destruction de CH4 (470 701 TgCH4.an−1 ) (Ciais et al., 2013).
L’estimation des flux
Le nombre important de sources et de puits différents apparaît clairement dans le détail des flux de CO2 et du CH4 qui vient d’être donné. Attribuer à un type d’émission spécifique une anomalie est particulièrement compliqué lorsque de nombreux types d’émissions sont potentiellement responsables de cette anomalie. L’estimation des flux n’est donc pas un problème simple d’autant plus que l’hétérogénéité spatiale et la variabilité temporelle de l’activité des sources et des puits est importante. Les estimations de flux qui viennent d’être présentées sont obtenues grâce à un ensemble de modèles suivant deux approches complémentaires (Ciais et al., 2013 ; Le Quéré et al., 2015 ; Saunois et al., 2016). La première part de mesures de flux pour tenter de comprendre les mécanismes qui les gouvernent : c’est l’approche directe ou “montante” (bottom-up). La deuxième repose sur la mesure des rapports de mélange atmosphérique des gaz à effet de serre pour inférer les sources et les puits à la surface : c’est l’approche inverse ou “descendante” (top-down).
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Table des matières
I Introduction générale
I.1 Changement climatique global
I.2 Cycles biogéochimiques du CO2 et du CH4
I.2.1 Cycle du CO2
I.2.2 Cycle du CH4
I.2.3 L’estimation des flux
I.3 Les observations atmosphériques des gaz à effet de serre
I.3.1 Mesures en surface
I.3.2 Mesures aéroportées
I.3.3 Observations depuis l’espace
I.3.3.1 Les estimations satellites de CO2 et CH4
I.3.3.2 Les activités de validation
I.3.4 Avantages et inconvénients des différentes mesures
I.4 Les enjeux des mesures verticales
I.4.1 Pourquoi des mesures verticales ?
I.4.2 Les mesures sous ballons
I.4.3 Motivations du travail de thèse
I.5 Plan du manuscrit
II Le AirCore : un échantillonneur atmosphérique
II.1 Introduction
II.2 Présentation générale du AirCore
II.2.1 Principe général du AirCore
II.2.2 La chaîne de mesure pour les phases de test, de préparation et d’analyse
II.2.2.1 Introduction
II.2.2.2 La charge utile
II.2.2.3 Des gaz de référence
II.2.2.4 Le système d’analyse
II.2.2.5 Les phases de tests, de préparation et d’analyse
II.3 Étude du mélange de l’échantillon dans un AirCore
II.3.1 Hypothèses .
II.3.2 Mélange de l’échantillon dans un AirCore
II.3.2.1 Effet 1 – Diffusion moléculaire
II.3.2.2 Effet 2 – Dispersion de Taylor
II.3.2.3 Effet 3 – Impact de la cellule de mesure de l’analyseur
II.3.3 Conclusions sur le mélange dans un AirCore
II.3.4 Observation et modélisation en laboratoire du mélange de l’air dans un AirCore
II.3.4.1 Description générale des tests en laboratoire
II.3.4.2 Comparaison expérimentale de la déformation des créneaux sous l’effet du mélange
II.3.4.3 Modélisation du mélange pour différents temps de stockage
II.3.4.4 Conclusion des tests en laboratoire
II.4 Conception des AirCores
II.4.1 Calcul de la résolution verticale théorique d’un AirCore
II.4.1.1 Théorie
II.4.1.2 Enseignements pour la conception des AirCores
II.4.2 Les différents AirCores utilisés dans cette thèse
II.4.2.1 Description des AirCores
II.4.2.2 Comparaison de la résolution verticale de différents AirCores
II.4.2.3 Caractéristiques techniques des différents AirCores développés durant cette thèse
II.4.2.4 Influence du délai avant l’analyse sur la résolution
II.5 Conclusion
III De l’air échantillonné aux profils de concentration
III.1 Introduction
III.2 Principe général du traitement des données
III.2.1 Étape 1 – Analyse de l’échantillon
III.2.2 Étape 2 – L’exploitation des données de l’électronique embarquée
III.2.3 Étape 3 – Le positionnement vertical de l’échantillon analysé
III.3 Prise en compte de la “perte de charge”
III.3.1 Mise en évidence de la perte de charge
III.3.2 Modélisation de la perte de charge
III.3.2.1 Modèle
III.3.2.2 Validation du modèle
III.3.2.3 Calcul du nombre de moles
III.3.3 Profil final
III.4 Cas particuliers
III.4.1 Dysfonctionnement de la vanne de fermeture
III.4.2 Profil de vol particulier
III.5 Étude des incertitudes associées
III.5.1 Méthode de calcul des incertitudes
III.5.2 Discussion des incertitudes
III.6 Conclusion
IV Analyse des profils verticaux de CO2 et CH4 acquis lors des campagnes StratoSciences 2014, 2015 et 2016
IV.1 Introduction
IV.2 Les campagnes Strato-Sciences
IV.2.1 Présentation générale
IV.2.1.1 Les ballons stratosphériques ouverts
IV.2.1.2 Organisation d’une campagne
IV.2.2 Les campagnes Strato-Sciences 2014, 2015, et 2016
IV.2.2.1 La campagne Strato-Sciences 2014
IV.2.2.2 La campagne Strato-Sciences 2015
IV.2.2.3 La campagne Strato-Sciences 2016
IV.2.3 Résumé des instruments pour chaque campagne
IV.3 Les profils AirCore
IV.3.1 Analyse des mesures
IV.3.2 Description de l’ensemble des profils mesurés lors des campagnes Strato-Sciences
IV.3.2.1 Description générale des profils de AirCores .
IV.3.2.2 Les profils obtenus à Timmins en 2014 et 2015
IV.3.2.3 Les profils mesurés à Kiruna en 2016
V Conclusion
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