Contamination en soufre et en semi-métaux de magmas mafiques

CARACTÉRISTIQUES ET MISE EN PLACE DU MAGMA PRIMAIRE

La fusion partielle à haut degré d‘un manteau lithosphérique ou asthénosphérique, c.à-.d., corrélée à la présence d‘un panache mantellique, donne naissance à un magma mafique primaire. De forts taux de fusion partielle permettent la libération de Ni, Cu et EGP par la fusion des sulfures mantelliques et la libération de Ni par une importante contribution de l‘olivine au liquide magmatique. Le magma primaire montre alors des rapports Cu/Pd compris entre 10³ et 10⁴ (Barnes et Lightfoot, 2005) et des teneurs en S dissout de 500 à 1000 ppm (Mavrogenes et O‘Neill, 1999).
La remontée du magma primaire (décompression) vers la croûte doit être suffisamment rapide afin que le Ni ne soit pas incorporé dans l‘olivine lors de sa cristallisation. Lors de cette décompression la solubilité en S du magma augmente et inhibe la saturation en sulfures et la formation d‘un liquide sulfuré (Mavrogenes et O‘Neill,1999).

SÉGRÉGATION DU LIQUIDE SULFURÉ

Afin de ségréguer un liquide sulfuré le magma doit être saturé en sulfures. Différents paramètres physiques contrôlent la solubilité en S et par conséquent la saturation en sulfures du magma: la pression, la température, la fugacité en oxygène (fO2), la fugacité en soufre (fS2) et la composition du magma. L‘apport de S au magma par des sources externes, telles que les roches sédimentaires encaissantes, peut également entrainer la saturation en sulfures du magma (Mavrogenes et O‘Neill, 1999; Barnes et Lightfoot, 2005;Li et Ripley, 2005).
Une augmentation de pression entraine une diminution de la solubilité du S dans le magma (Haughton et al., 1974; Helz, 1977; Huang and Williams, 1980; Wendlandt, 1982; Mavrogenes et O‘Neill, 1999). La ségrégation d‘un liquide sulfuré est possible en profondeur, avant la remontée et la mise en place du magma à des niveaux crustaux (Barnes et Lightfoot, 2005). La diminution de pression, causée par la remontée du magma et sa mise en place dans la croûte, peut entrainer la dissolution des sulfures déjà présents dans le magma sous des conditions mantelliques (Wallace et Carmichael, 1992; Li et al., 1996; Barnes et Lightfoot, 2005). Par conséquent, le magma primaire n‘est alors plus saturé en sulfures. De même, une diminution de température provoque une diminution de la solubilité du S dans le magma mais l‘effet de la température est moins important que celui de la pression (Wendlandt, 1982 ; Mavrogenes et O‘Neill, 1999).
Une augmentation de la fO2 ou une diminution de la fS2 du magma se traduit par une diminution de la solubilité du S dans le magma (Haughton et al., 1974; Wallace et Carmichael, 1992; Li et Ripley, 2005; Jugo et al., 2005; Jugo, 2009). Un changement de composition du magma (Haughton et al., 1974; Li et Ripley, 2005; Liu et al., 2007) peut engendrer la ségrégation d‘un liquide sulfuré dans le magma en modifiant la solubilité du S dans le magma. La concentration en FeO du magma est positivement corrélable à la solubilité du S dans le magma. L‘augmentation des concentrations de SiO2 dans le magma, par ajout de SiO2 ou fractionnement du magma, abaisse la solubilité du S dans le magma en favorisant une diminution de la température du magma (Li et Ripley, 2005).
Cependant, la quantité de S que le magma pourra exsolver sera trop faible pour permettre la création de gisements de Ni-Cu-EGP (Lesher et Groves, 1986). Une autre possibilité est alors l‘ajout de S au magma se produisant lors de la contamination en S du magma par des fluides riches en H2S dérivés des roches encaissantes et par l‘assimilation de roches encaissantes riches en S dans le magma. L‘ajout de S au magma entraine une diminution de la solubilité du S dans le magma.

CONTAMINATION EN S PAR DES FLUIDES DÉRIVÉS DES ROCHES ENCAISSANTES

Un premier mode de contamination en S du magma correspond à l‘apport de S au magma par une phase fluide riche en H2S dérivée des roches encaissantes (Naldrett, 1966; Mainwaring and Naldret; 1977). Des travaux expérimentaux de dévolatilisation des roches sédimentaires encaissantes ont été réalisés par Baker et al. (2001). Ce mécanisme a été proposé pour la formation de plusieurs gisements de sulfures magmatiques dont la zone minéralisée du Platreef dans le Complexe de Bushveld (Pronost et al., 2008), le Complexe de Duluth (Rao et Ripley, 1983; Ripley et Al-Jassar, 1987; Ripley et al., 2007) ou encore pour le gisement de Noril‘sk (Ripley et al., 2003; Li et al., 2009; Pang et al., 2012).
Cependant, cette modalité de contamination est controversée. Selon Ripley et Alawi (1986), le volume de fluides riches en H2S issu de la dévolatilisation des roches encaissantes du Complexe de Duluth est insuffisant pour la formation des gisements dans les proportions observées dans le complexe. Selon Andrews et Ripley (1989), le S serait conservé dans les roches encaissantes du Complexe de Duluth en tant que constituant de sulfures. Selon Duchesne (2004), dans les roches encaissantes sédimentaires de l‘auréole métamorphique au contact du Complexe de Duluth les fluides créés sont conservés et ne contribuent pas à la contamination de l‘intrusion mafique adjacente. Enfin, selon Robertson et al., (2015) le mécanisme de transport de S par des fluides dérivés des roches encaissantes de l‘auréole de métamorphisme de contact aurait un effet négligeable sur la contamination en S du magma en comparaison avec la libération de S induite suite à la fusion partielle ou à la dissolution de xénolithes de roches encaissantes dans le magma. En effet, les auteurs estiment que la diffusivité thermique dans un magma est supérieure à la diffusivité du S sous la forme d‘un fluide riche en H2S et suggèrent que le magma sera solidifié bien avant la mise en place du transport diffusif de S depuis les roches encaissantes de l‘auréole de métamorphisme de contact.

ASSIMILATION DE ROCHES ENCAISSANTES RICHES EN S DANS LE MAGMA

Un second mode de contamination en S du magma correspond à l‘assimilation par le magma primaire de roches encaissantes riches en S. Ce mécanisme intervient lors de la mise en place de l‘intrusion à son site actuel. La chaleur et la dynamique du magma provoque l‘érosion thermomécanique, l‘arrachement et le transport de fragments de roches encaissantes dans le magma. L‘inclusion des xénolithes de roches encaissantes dans le magma mafique provoque leur fusion.
Deux mécanismes sont à distinguer: l‘assimilation totale de xénolithes dans des coulées volcaniques de type komatiites (Huppert et al., 1984; Lesher et al., 1984) et l‘assimilation partielle de xénolithes avec la formation de «xenomelt» dans des intrusions mafiques et coulées volcaniques de type komatiites (Lesher and Campbell, 1993; Lesher and Burnham, 1999; Lesher and Burnham, 2001).
L‘assimilation partielle se définit comme le mécanisme par lequel des composants exogènes, tels que le S, sont incorporés au magma mafique depuis les xénolithes suite à la libération de produit de fusion partielle, c.à-.d. de xenomelt, depuis les xénolithes dans le magma. Cette assimilation provoque une contamination du magma mafique en ces composants. De nombreux auteurs ont proposés ce mécanisme d‘assimilation partielle pour les complexes de Kambalda (Lesher et Burnham, 2001), Voisey‘s Bay (Ripley et Li, 2002), Duluth (Ripley et Al-Jassar, 1987; Ripley et Alawi, 1988; Andrews et Ripley, 1989; Ripley et al., 1999; Thériault et al., 2000; Queffurus et Barnes, 2014; Williams et al., 2010; Robertson et al., 2015) et la zone minéralisée du Platreef dans le Complexe de Bushveld (Maier et al., 2008; Johnson et al., 2010).

COLLECTE DES EGP ET CRISTALLISATION DES SULFURES À PARTIR DU LIQUIDE SULFURÉ

Suite à la saturation en sulfures du magma, ce dernier ne peut plus contenir l‘excédant de S en solution et des gouttelettes de liquide sulfuré immiscibles capable de collecter les éléments chalcophiles peuvent être ségréguées. Les métaux communs (Fe, Cu, Ni), les semi-métaux (Te, As, Bi, Sb et Sn) et les EGP sont collectés dans le magma par le liquide sulfuré (Barnes et al., 2001; Brenan et Andrews, 2001). Cette collecte sera favorisée par l‘intéraction de grands volumes de magmas silicaté et sulfuré se traduisant par le facteur R (liquide silicaté/liquide sulfuré) (Campbell and Naldrett, 1979). En effet, pour être enrichi en ces métaux, une faible quantité de liquide sulfuré doit avoir été en contact avec d‘importants volumes de magma silicaté, c.à-.d., un facteur R élevé. Cette collecte dépend également du contenu en métaux du magma (Borisov, 2005) et des coefficients de partage de ces éléments pour le liquide sulfuré.
Suite à la collecte de ces métaux, les gouttelettes de liquide sulfuré vont cristalliser (Kullerud et al., 1969; Naldrett, 1969; Li et al., 1992; Ebel and Naldrett, 1996; Barnes et al., 2006; Holwell et McDonald, 2010). Pour une température magmatique d‘environ 1200°C, les gouttelettes de liquide sulfuré contiennent Fe, Ni, PGE et semi-métaux en solution. Au cours de la diminution de température, le fractionnement du liquide sulfuré se produit et entraine la cristallisation d‘une phase mss (monosulfide solid solution) contenant Fe, IPGE (Os, Ir et Ru), Rh et Ni ainsi que la formation d‘un liquide sulfuré riche en Cu, Pt, Pd, Au et semi-métaux (Li et al., 1996; Barnes et al., 2001; voir la synthèse dans Barnes et Lightfoot, 2005). À une température proche de 900°C, une phase iss (intermediate solid solution) riche en Cu cristallise et un liquide fractionné riche en Pt, Pd, Au et semi-métaux s‘individualise (Peregoedova et al., 2004; Helmy et al., 2007). Enfin, pour des températures inférieures à 650°C les sulfures de métaux communs (pentlandite, pyrrhotite et chalcopyrite) exsolvent depuis les phases mss et iss. À des températures inférieures à 650°C des minéraux du groupe du platine (MGP) peuvent se former par exsolution (Barnes et al., 2008).
Le processus de cristallisation des gouttelettes de liquide sulfuré survient pendant et après leur transport et leur accumulation dans des lacunes structurales, c.à-.d., par exemple des dépressions au plancher des intrusions. Cette accumulation est une conséquence de la densité plus élevée des sulfures en comparaison avec le magma silicaté hôte et d‘une diminution de la dynamique du magma.
Enfin, des épisodes de métamorphisme et d‘hydrothermalisme peuvent modifier les sulfures des gisements suite à ces étapes de fractionnement (Farrow et Watkinson, 1992; Dare et al., 2010a; Dare et al., 2010b; Dare et al., 2011). De plus, suite à leur accumulation, les sulfures peuvent être déformés et déplacés de leur site de formation (Barnes et Lightfoot, 2005).

CONTAMINATION IN-SITU EN S DU MAGMA

Deux modalités de contamination en S du magma ont été proposées pour le Complexe de Duluth. Une première modalité controversée est la contamination en S par des fluides dérivés des roches encaissantes (Rao et Ripley, 1983; Ripley et Al-Jassar, 1987; Baker et al., 2001; Ripley et al., 2007). A l‘inverse, un modèle de contamination en S du magma suite à l‘assimilation partielle de xénolithes de roches encaissantes riches en S dans le magma a été proposé par Thériault et Barnes (1998) et Queffurus et Barnes (2014).
Les valeurs élevées en δ34S, S/Se des roches mafiques à proximité des xénolithes et la présence de sulfures massifs autour des xénolithes sont interprétées comme des évidences de contamination in-situ en S du magma suite à l‘assimilation de xénolithes riches en S dans le magma (Ripley, 1990; Thériault et Barnes, 1998; Queffurus et Barnes, 2014, Robertson et al., 2015).
Différentes étapes conduisent à la formation des minéralisations en sulfures des gisements de l‘Intrusion de Partridge River du Complexe de Duluth: Inclusion dans le magma et fusion partielle de xénolithes de roches sédimentaires encaissantes. Lors de la mise en place à son site actuel du magma mafique du Complexe de Duluth, la chaleur et la dynamique du magma provoque l‘érosion thermo-mécanique, l‘arrachement et le transport de fragments de roches encaissantes de la Formation de Virginia observés sous la forme de xénolithes dans les roches mafiques. L‘inclusion de xénolithes de roches encaissantes dans le magma mafique provoque leur fusion partielle (Ripley et Alawi, 1988; Thériault et al., 1997; Thériault et Barnes, 1998; Thériault et al., 2000; Lesher et Burnham, 2001; Queffurus et Barnes, 2014).
Contamination in-situ en S du magma: La décroissance progressive des rapports S/Se et des valeurs de δ34S depuis la zone basale de l‘intrusion contenant de nombreux xénolithes vers le centre de l‘intrusion est interprétée comme un argument en faveur de la contamination in-situ en S du magma depuis les xénolithes de roches encaissantes. Selon Queffurus et Barnes (2014), seuls les xénolithes riches en S issus de l‘unité sédimentaire de la Bedded Pyrrhotite Unit de la Formation de Virginia permettent un apport de S suffisant au magma pour sa saturation en sulfures. En effet, comparativement avec les autres roches de la Formation de Virginia, les roches de la Bedded Pyrrhotite Unit ont les plus grandes valeurs pour les rapports S/Se et δ34S. Ces auteurs suggèrent que la libération de gouttelettes de sulfures depuis les xénolithes dans le magma mafique pourrait se produire via le produit de fusion partielle produit lors de l‘assimilation des xénolithes dans le magma.
Injection de magma troctolitique non contaminé :Enfin, une nouvelle injection de magma peut se produire au dessus de la séquence minéralisée. Les gouttelettes de liquide sulfuré à la base de cette injection seraient alors mises en mouvement par la dynamique du magma hôte (Thériault et Barnes, 1998). Par la suite, le liquide sulfuré ainsi mobilisé réagirait avec le magma silicaté riche en métaux et pourrait alors cristalliser des horizons de sulfures riches en EGP (facteur R élevé: ratio liquide silicaté/liquide sulfuré) en percolant dans les cumulats partiellement consolidés.

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Table des matières

CHAPITRE 1 – Introduction
1.1 Introduction
1.2 Contexte
1.2.1 Caractéristiques et mise en place du magma primaire
1.2.2 Ségrégation du liquide sulfuré
1.2.2.1 Contamination en S par des fluides derivés des roches encaissantes
1.2.2.2 Assimilation de roches encaissantes riches en S dans le magma
1.2.3 Collecte des EGP et cristallisation des sulfures a partir du liquide sulfuré
1.3 Le Complexe de Duluth
1.3.1 Zone d‘étude
1.3.2 Contamination in-situ en S du magma
1.4 Problématique 
1.5 Hypothèses
1.6 Objectifs 
1.7 Méthodologie 
1.7.1 Sélection des échantillons
1.7.2 Étude pétrographique et texturale
1.7.3 Analyses geochimiques
1.7.4 Modelisation thermodynamique
1.8 Format de la thèse 
1.9 Déclaration de contribution originale 
1.10 Contribution des collaborateurs 
1.11 Références
CHAPITRE 2 – The role of black shales as a source of sulfur and semimetals in magmatic
nickel-copper deposits: Example from the Partridge River Intrusion, Duluth Complex, Minnesota, USA
2.1 Résumé 
2.2 Abstract
2.3 Introduction
2.4 Geological context
2.5 Methodology
2.6 Results
2.6.1 Petrography
2.6.2 Geochemistry
2.6.2.1 Chalcophile elements
2.6.2.2 Normalization to 100% sulfides
2.6.2.3 Change in sulfide composition with distance from the Bedded Pyrrhotite Unit xenoliths
2.7 Discussion
2.7.1 Role of partial melting in contamination processes
2.7.2 Composition of sulfide droplets and massive sulfides
2.7.3 Proposed model for s and semimetals contamination of the mafic magma
2.8 Conclusions
2.9 Acknowledgments
2.10 References
Remarques additionnelles suite aux commentaires du jury sur le chapitre 2
CHAPITRE 3 – Modeling the partial melting of sulfur-rich black shale xenoliths in the Duluth Complex, Minnesota, U.S.A
3.1 Résumé 
3.2 Abstract
3.3 Introduction
3.4 Geological context
3.5 Methodology
3.6 Petrography
3.6.1 Bedded Pyrrhotite Unit in the contact aureole
3.6.2 Bedded Pyrrhotite Unit xenoliths
3.6.2.1 BPU xenoliths in the Mesaba deposit
3.6.2.2 Bpu xenoliths in the Northmet deposit
3.6.3 Mafic magma
3.7 Geochemical study 
3.7.1 Mineral chemistry
3.7.1.1 Feldspars
3.7.1.2 Biotite
3.7.2 Whole rock compositions
3.7.3 Trace elements compositions
3.8 Mineral equilibria modeling 
3.8.1 Peak temperature in the Bedded Pyrrhotite Unit from the contact aureole
3.8.2 Temperature in Bedded Pyrrhotite Unit xenoliths from the Mesaba deposit
3.8.3 Temperature in Bedded Pyrrhotite Unit xenoliths from the Northmet deposit
3.9 Discussion
3.9.1 Partial melting of the protolith of the Bedded Pyrrhotite Unit rocks and melt extraction history
3.9.1.1 Melt compositions
3.9.1.2 Residuum compositions and melt extraction history
3.9.2 Where did the extracted melt go?
3.9.3 Temperatures of the xenoliths and implications for Ni-Cu-PGE deposit formation
3.10 Conclusions
3.11 Acknowledgments
3.12 References
CHAPITRE 4 – A Laser Ablation Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry study of the distribution of chalcophile elements in sedimentary and magmatic sulfides of the Duluth Complex, Minnesota, USA
4.1 Résumé 
4.2 Abstract
4.3 Introduction
4.4 Geological context
4.5 Methodology
4.6 Results 
4.6.1 Petrography
4.6.2 Geochemistry
4.6.2.1 Elements concentrated in pyrrhotite and pentlandite
4.6.2.2 Elements concentrated in chalcopyrite and cubanite
4.6.2.3 Elements present in all base metal sulfides
4.6.2.4 Recalculation to 100 % sulfides
4.6.2.5 Line scans and chemical maps
4.7 Discussion
4.7.1 TABS-hosted minerals
4.7.2 Trace elements in pyrite
4.7.3 Implications in contamination processes
4.8 Conclusions
4.9 Acknowledgments
4.10 References
CHAPITRE 5 – Conclusion
5.1 Introduction
5.2 Synthèse des résultats
5.2.1 Mécanisme de contamination en S et semi-métaux du magma
5.2.2 Fusion partielle des xénolithes
5.2.3 Phases hotes des semi-métaux
5.3 Implications 
5.3.1 Contamination in-situ du magma
5.3.2 Contamination en semi-métaux du magma
5.3.3 Composition des sulfures dans les roches mafiques
5.3.4 Conditions thermiques pour la contamination du magma
5.3.5 Exploration
5.4 Apports aux débats actuels 
5.5 Investigations futures 
5.6 Références

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