Soutenance mémoire
Propriétés environnementales des résidus miniers en pâte
Rôle du liant : De nombreux paramètres agissent sur la cimentation et il est très risqué de généraliser dans ce domaine. Un des paramètres les plus importants semble être la teneur en sulfate, elle-même liée à la teneur en sulfure du rejet. Lors d’une étude (Benzaazoua et al., 2002), on a en effet remarqué que le remblai à base de résidus très sulfureux (32% de soufre) présentait de mauvaises performances mécaniques avec les ciments à base de laitier de haut-fourneau pour une période de curage de 180 jours au moins. Un mélange de ciments Portland CP10 et CP 50 permet d’atteindre de bonnes performances mécaniques avec ce même rejet. En effet, dans le cas de RMPC à base de rejets sulfureux, on peut observer une dissolution des phases calciques des hydrates de ciment et la formation de phases gonflantes (attaque sulfatique); tout cela a comme effet l’altération du remblai (Benzaazoua et al., 1999). L’eau de gâchage peut aussi avoir son influence (Benzaazoua et al., 2002; Ouellet et al., 2004). Elle peut notamment jouer comme retardateur de prise si elle est riche en sulfates, comme peut l’être par exemple une eau de procédé minier, mais elle peut aussi contribuer à la résistance mécanique par la précipitation de sulfates calciques (Benzaazoua et al., 2004a). Il a aussi été montré (Belem et al., 2001) que, lors du curage d’un remblai en pâte cimenté (avec 5% de ciment), la diminution de la perméabilité se fait très rapidement et se stabilise après 7 jours de curage (voir Figure ILl. a). La pression d’entrée d’ air augmente graduellement sur une période plus longue et se stabilise après environ 14 jours. Des mesures de porosité d’intrusion au mercure (PIM) permettent d’observer et de quantifier la baisse porosité entre le résidu seul et la pâte obtenue avec l’ajout de 5 % de ciment (Figure 11.1.b ). La granulométrie et la densité des grains jouent elles aussi un rôle important sur les propriétés des remblais (Benzaazoua et al., 2000); les particules fines ( <20 11m) semblent jouer un rôle très important sur la porosité et la distribution de la taille des pores et donc sur la capacité de drainage de la pâte et par conséquent sur la résistance mécanique.
En 1996, le <<US bureau of mines» s’est intéressé à l’impact environnemental des remblais cimentés (Levens et al., 1996), notamment à la pollution de l’eau souterraine. Une série d’analyses sur des échantillons prélevés sur le terrain a montré que les remblais cimentés permettaient de réduire l’oxydation des sulfures et donc la production de DMA. Toujours d’un point de vue environnemental, les RMPC semblent également être efficaces pour la stabilisation de l’arsenic (Benzaazoua et al., 2004b). Dans ce cas, les sulfures (pyrite et arsénopyrite) s’oxydent et provoquent la dissolution des hydrates les plus vulnérables, notamment la portlandite. Le calcium ainsi libéré peut alors précipiter sous forme de gypse et d’ arseniate de calcium (plus stables). Bien entendu, ce processus de stabilisation/solidification dépend du type de ciment utilisé. L’ajout de liant peut aussi permettre de fixer les contaminants. Une étude a été menée en laboratoire (Fried, 2006; Fried et al., 2007) à l’aide de mini colonnes, afin d’étudier la lixiviation et la dissolution sélective de différents échantillons de RMPC contenant 5% de liant hydraulique.
L’eau de gâchage était dopée en métaux (Cu et Zn) et en sulfates dans certains échantillons. Dans cette étude, les résidus miniers étaient simulés par des poudres de quartz ou de pyrite. Après 100 jours de lixiviation, à raison d’un rinçage par jour, le pH du lixiviat était toujours basique. Une décalcification massive a été observée, de telle façon qu’à la fin du test, il ne restait plus qu’une petite portion de la matrice ci men taire initiale. Le cuivre n’a pas été libéré pendant la lixiviation. Le relargage du zinc (Figure II.2) était associé à la dissolution des phases contenant de la silice, du calcium, du magnésium et de l’aluminium; il est donc probablement lié aux CSH et MSH (<<calcium silicate hydrate» et <<magnesium silicate hydrate», composés non stoechiométriques du ciment). Différents paliers de pH sont observables qui correspondent à la dissolution de différentes phases cimentaires. Ces résultats sont confirmés par des tests de dissolution sélective qui montrent aussi que les échantillons préparés avec du CPl 0 comme liant résistent mieux à l’acidification que ceux préparés avec un mélange de CPl 0 et de laitiers. En effet, la dissolution de la portlandite a favorisé la précipitation de sulfates et d’hydroxydes de métaux.
Conductivité hydraulique
Les mesures de conductivité hydraulique saturée (ksat) et de la courbe de rétention d’eau (CRE) sont particulièrement difficiles à effectuer et à interpréter dans des résidus miniers en pâte cimentée. En effet, lors des mesures du ksat, le matériau est à saturation, ce qui est peu représentatif du cas des DPS, ou des phénomène d’évaporation sont observés ; les conditions de curages sont donc différentes. De plus, le fluide ne devrait pas affecter les propriétés du solide pendant le test. Dans un milieu réactif, comme peuvent l’être les résidus miniers en pâte cimentés, il est tout fait envisageable que l’eau modifie (chimiquement et physiquement) les propriétés du matériau testé. Godbout (2005) s’ est intéressée aux propriétés hydriques (ksat et CRE) de remblais miniers en pâte cimentés au cours du curage. Ses essais en laboratoire (voir Figure 11.3) ont montrés que, d’une manière générale, la valeur k sat diminue De plus les propriétés de rétention d’eau s’améliorent pendant le curage. Ces changements dépendent alors de la quantité et du type de ciment rajouté dans le remblai. La plus forte réduction de ksat a été obtenue en ajoutant 4,5 % de liant (composé de ciment Portland type 10 à 20 % et de laitier à 80 %) cette réduction était de 1, 5 ordre de grandeur (par rapport aux rejets non cimentés) après 28 jours de curage. L’ajout de liant permet aussi d’améliorer les propriétés de rétention d’eau de la pâte, principalement en augmentant sa pression d’entrée d’air. Cette évolution peut être très différente selon le type de liant utilisé.
Comparaison des RMP avec les méthodes classiques de stabilisation/solidification utilisant des liants hydrauliques
La stabilisation est définie comme le procédé qui permet de réduire le potentiel dangereux et la lixiviabilité d’un matériau (déchet, sol, etc.) en convertissant ses contaminants dans des formes moins solubles, mobiles ou toxiques (Conner et Hoeffner, 1998). La notion de stabilisation est souvent associée à la notion de solidification ; on parle alors de stabilisation/solidification (SIS). La solidification permet de transformer un matériau en un monolithe solide ayant une bonne intégrité physique et structurellement homogène (Conner et Hoeffner, 1998). La solidification n’implique pas forcément directement de réaction chimique entre le déchet et l’agent de solidification: cela peut être un piégeage mécanique du déchet dans le solide. De même pour la stabilisation, qui peut seulement être une modification de l’environnement (comme un changement de pH) (Wiles, 1987; Conner et Hoeffner, 1998). ll est important de souligner que la stabilisation n’implique pas forcément une solidification, mais que si la solidification n’implique pas forcément de stabilisation au sens strict du terme, elle peut permettre de réduire la lixiviabilité du matériau en réduisant sa surface exposée ou en modifiant ses propriétés hydriques. La technique des RMCP est souvent assimilée à un procédé de SIS par liant hydraulique. Cependant le rôle du liant est un peu différent. Outre le fait de fixer les contaminants et d’améliorer l’intégrité physique des résidus, le liant doit aussi modifier les propriétés géotechniques de la pâte afin d’améliorer ses propriétés de rétention d’eau. Si les RMCP restent à un haut degré de saturation en eau, la diffusion de l’oxygène est fortement ralentie et l’oxydation des sulfures devient donc négligeable. L’hydratation du ciment dans les résidus miniers épaissis en pâte présente plusieurs différences avec une hydratation classique, (Benzaazoua et al., 2004a) : (i) L’hydratation se fait dans des conditions saturées, (ii) le rapport eau/ciment y est plus important (>5 contre <0,5 dans les mortiers/bétons), (iii) la précipitation des phases secondaires y joue un rôle plus important dans le durcissement, au détriment de l’hydratation directe du clinker. En effet, dans une première étape on observe une importante dissolution des anhydres (jusqu’à 20% ), puis il y a précipitation lorsque l’eau des pores atteint la saturation.
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Table des matières
REMERCIEMENTS
TABLES DES MATIÈRES
LISTE DES FIGURES
LISTE DES TABLEAUX
RÉSUMÉ
CHAPITRE I :INTRODUCTION
1.1 PROBLÉMATIQUE
1.2 GESTION DES RÉSIDUS MINIERS
1.3 DÉPÔT DE PÂTE DE SURFACE
1.4 OBJECTIFS DU PROJET ET RÉSULTATS ATTENDUS
1.5 ORGANISATION DE LA THÈSE
RÉFÉRENCES
CHAPITRE II : MISE EN CONTEXTE DE LA THÈSE
11.1. LITTÉRATURE PERTINENTE
II.1.1. Dépôt de pâte en surface
11.1.1.1. Généralités
11.1.1.2. Propriétés environnementales des résidus miniers en pâte
11.1.1.3. Cas de la mine de Bulyanhulu
II.1.2. Utilisation des liants hydrauliques pour la solidification /stabilisation
11.1.2.1. Comparaison des RMP avec les méthodes classiques de stabilisation /solidification utilisant des liants hydrauliques
11.1.2.2. Généralités sur les liants
11.1.2.3. Comportement des métaux lourds dans les matrices cimentaires
11.1.2.4. Attaque sulfatique
II.1.3. Modélisation numérique
11.1.3.1. Généralités
11.1.3.2. modèles géochimiques
11.1.3.3. Transport réactif
11.1.3.4. Exemples d’application aux matériaux cimentaires
11.2. PRINCIPALES MÉTHODES UTILISÉES
II.2.1. Porosimétrie à intrusion de Mercure (PIM)
II.2.2. Microscopie électronique à balayage (MEE) couplée à la spectrométrie à dispersion d’énergie (EDS)
II.2.3. Spectrométrie d’émission atomique (ICP-AES)
II.2.4. Potentiel d’acidification et potentiel de neutralisation
II.2.4. Diffractométrie au rayon X (DRX)
II.2.5. Mesure de surface spécifique
II.2.6. Pycnomètrie à l’hélium
II.2.7. Réflectométrie dans le domaine du temps
11.3. BESOINS EN RECHERCHE
RÉFÉRENCES
CHAPITRE III: A LABO RA TORY STUDY OF THE HYDRO-GEOCHEMICAL BEHAVIOR OF PASTE TAILINGS DISPOSAL
ABSTRACT
RÉSUME
111.1 INTRODUCTION
111.2. MATERIALS AND METHODS
III.2.1 Physical modeZ
III.2.2 Tailings and paste characteristics
III.2.3 Experimental tests and analysis
111.3. RESULTS
III.3.1 Wetting and drying tests
111.3.1.1 Water flow
111.3.1.2. Geochemistry of the collected water
III.3.2 Post tes ting characterization
111.3.2.1 Microstructure characterization
lll.3.2.2 Chemistry of the paste
III.4. CONCLUSION
REFERENCES
CHAPITRE IV: SURFACE PASTE TAILINGS DISPOSAL: LEACHING WATER QUALITY ASSESSMENT
ABSTRACT
RÉSUMÉ
IV.11NTRODUCTION
IV.2 LITERA TURE REVIEW
IV.3 MATERIALS AND METHODS
IV.3.1 The tailings
IV.3.2 The different disposai configurations
IV.3.3 Watering and leachate analyses
N.4 RESULTS AND DISCUSSION
IV.4.1 Drainage rates
IV.4.2 Results of leachate geochemical analyses
N.5 CONCLUDING REMARKS AND COMPLEMENT ARY WORK
REFERENCES
CHAPITRE V: MICROSTUCTURAL AND GEOCHEMICAL EVOLUTION OF PASTE TAILINGS IN SURFACE DISPOSAL CONDITIONS
ABSTRACT
RÉSUMÉ
V.11NTRODUCTION
V.2. MATERIALS AND METHODS
V.2.1 Experimental pro gram
V.2.2 Characterisation methods
V.3.3 The tailings
V.3. RESULTS
V.3.1 Summary ofcolumn test results
V.3.2 Characterisation of the reference samples
V.3.3 Post-testing characterisation of the column samples
V.4. ANALYSIS AND DISCUSSION
V.5. CONCLUSION
ACKNOWLEDGMENTS
REFERENCES
CHAPITRE VI: LABORATORY STUDY OF SURFACE PAS TE DISPOSAL FOR SULPHIDIC TAILINGS: PHYSICAL MODEL TESTING ABSTRACT
RÉSUMÉ
VI.1.1NTRODUCTION
Vl.2. MATERIALS, METHODS, AND EXPERIMENTAL PROGRAM
VI.2.1. The physical modeZ
VI.2.2. Characterization methods
VI.2.3. The tailings
VI.2.4. Paste preparation and deposition
VI.2.5. Wetting tests
VI.2.6. Core sampling and paste samples characterisation
VI.3. RESUI.TS AND DISCUSSIONS
VI.3.1. Paste behaviour during deposition
VI.3.2. Paste behaviour during wetting cycles
VI.3.2.1. Leaching water chemistry
VI.3.2.2. Water content
VI.3.2.3. Surface observations
VI.3.3. Comparison between the column and physical modeZ testing
VI.3.4. Characterization before and after weathering
VI.3.3.1. Characterization of the unleached samples
VI.3.3.2. Core sampling and visual observation
VI.3.3.3. Characterization of the core samp1es
VI.4. CONCLUSION
ACKNOWLEDGMENTS
REFERENCES
CHAPITRE VII: DISCUSSION SUR LA MODÉLISATION DU COMPORTEMENT HYDROGÉOCHIMIQUE DES DÉPÔTS DE PÂTE EN SURFACE ET MODÉLISATION PRÉLIMINAIRE DE LEUR COMPORTEMENT HYDROGÉOCHIMIQUE
RÉSUMÉ
VII.!. INTRODUCTION
VII.2. DIFFICULTÉS POUR MODÉLISER LES DPS
VII.3. MODÉLISATION NUMÉRIQUE
VII.4. MODÈLE CONCEPTUEL
VII.5. RÉSULTATS DES SIMULATIONS
VII.6. CONCLUSION
RÉFÉRENCES
CHAPITRE VIII: CONCLUSION GÉNÉRALE
VIII.!. SOMMAIRE
VIII.2. RÉSUMÉ DES PRINCIPAUX CHAPITRES DE LA THÈSE
VIII.4. SYNTHÈSE DES RÉSULTATS
VIII.5. DERNIÈRES REMARQUES
ANNEXE A: COMPARAISON DES SONDES RTD ET ECHO DANS LES REJETS SULFUREUX
ANNEXE B: MÉCANISMES DE RÉTENTION DES MÉTAUX LOURDS EN PHASE
SOLIDE: CAS DE LA STABILISATION DES SOLS CONTAMINÉS ET DES DÉCHETS INDUSTRIELS
ANNEXE C : LES EFFETS D’AMENDEMENTS ALCALINS SUR DES RÉSIDUS MINIERS
SULFUREUX ENTREPOSÉS EN SURFACE: CAS DES DÉPÔTS EN PÂTE
ANNEXE D: RÉSULTATS COMPLÉMENTAIRES
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