Caractérisation des particules de suie d’incendie

Caractérisation des particules de suie d’incendie

La fumée et les particules de suie : définitions

La fumée est définie par MULHOLLAND (2002) comme “la part des produits de combustion sous forme de phase condensée ou d’aérosol” et de façon similaire par l’organisation internationale de normalisation (ISO) comme la “partie visible des effluents du feu”. Ces deux définitions n’incluent ni les gaz et vapeur émis par le feu ni l’air qu’il entraîne. D’autres sources comme le SFPE Handbook of Fire Protection Engineering (HURLEY, 2002) définissent au contraire la fumée comme “un mélange composé d’une phase condensée, elle-même constituée de particules de suie, de produits organiques semi-volatiles et de produits inorganiques solides, et d’une phase gazeuse constituée de produits organiques et inorganiques volatiles”. Dans le cadre de ce travail, c’est cette dernière définition des fumées qui est utilisée. La phase condensée présente sous forme d’aérosol dans les fumées est donc constituée par deux types de particules : les particules de suie, qui nous intéressent, et des gouttelettes créées par refroidissement et condensation. Dans le cas d’incendies impliquant des combustibles solides, la fumée peut également transporter de petits morceaux de combustible qui n’ont pas entièrement brûlés. Le terme “suie” désigne donc seulement les particules carbonées produites dans les flammes par l’ensemble de mécanismes physiques décrits dans le paragraphe suivant, et transportées dans la fumée. C’est FARADAY (1885) qui attire le premier l’attention sur le rôle joué par les suies dans la luminosité des flammes. Le rayonnement thermique émis par les particules de suie lorsqu’elles atteignent de hautes températures contribue en effet à la lueur orangée des flammes mais une fois refroidie, dans les fumées, les particules de suie sont noires et atténuent la visibilité.

Mécanismes de formation de particules dans une flamme

Pour aborder la morphologie et la composition des particules de suie nous allons commencer par nous pencher sur leur processus de création. La formation des particules de suie met en jeu plusieurs mécanismes complexes (voir figure 1.1) qui sont encore aujourd’hui l’objet de nombreux travaux. Ce paragraphe en donne une description basique qui permettra de comprendre que la morphologie particulière de ces particules n’est pas due au hasard. Le lecteur intéressé pourra trouver des informations plus détaillées dans la littérature, par exemple l’article de VANHULLE (2002). La formation des particules de suie est généralement décomposée en cinq mécanismes élémentaires principaux appelés nucléation, croissance de surface, coagulation, agglomération et agrégation, qui peuvent être successifs ou compétitifs et ont lieu à des moments précis de l’évolution de la particule dans la flamme. Il est généralement admis que des réactions de combustion incomplètes conduisent à la formation de molécules appelées HAP  . Ces molécules se regroupent et finissent par passer d’objets moléculaires à l’état de particules solides sphériques appelés nucléis, d’une taille de l’ordre du nanomètre (KENNEDY, 1997). Une fois formés les nucléis continuent de grossir par adsorption de molécules de HAP en phase gazeuse. Dans le même temps, le carbone sous forme de nucléis passe progressivement d’un état amorphe désorganisé à une structure en couches organisées, semblable à celle du graphite. Cette première étape de formation des nucléis mûrs est la nucléation.

Lors de la phase appelée croissance de surface, les nucléis fixent sur leur surface des molécules de la phase gaz, entraînant leur croissance, jusqu’à atteindre une forme sphérique d’un diamètre de l’ordre de quelques dizaines de nanomètres. Ce mécanisme ne produit pas de nouvelles particules mais contribue à l’augmentation de la masse des particules déjà existantes. La coagulation a lieu en cas de collision entre plusieurs particules primaires récemment formées, dont la structure interne est encore mal organisée. Ces particules fusionnent alors en une particule plus grosse. Les particules plus anciennes et mieux structurées qui se déplacent de façon indépendante et aléatoire sous l’effet de forces de diffusion peuvent alors entrer en collision et ont alors tendance à ne pas fusionner mais à former des agrégats ou des agglomérats. Ce sont des chapelets de particules sphériques de différentes tailles qui s’interpénètrent (agrégats) ou pas (agglomérats). L’agglomération et l’agrégation ont lieu dans la flamme mais également dans les fumées et sont à l’origine de la morphologie complexe des particules. Ces deux mécanismes entraînent la diminution du nombre de particules par unité de volume et modifient la taille des particules mais ne modifie pas sa concentration massique. Les particules de suie transportées dans les fumées sont donc le résultat d’une compétition entre plusieurs mécanismes qui contribuent à leur formation (nucléation, croissance, coagulation, agglomération) et la réaction d’oxydation qui tend à casser les agglomérats et à réduire la taille des particules primaires (NEOH et al., 1981 ; PURI et al., 1994). Les phénomènes décrits ci-dessus peuvent être consécutifs ou simultanés mais surviennent à des moments précis de la vie de la particule et dépendent à la fois du combustible (précurseurs et adsorbats disponibles) et des conditions ambiantes (température, taux d’oxygène …). Les propriétés des particules produites, sont par conséquent fortement influencées par les conditions de combustion. On peut cependant généraliser certaines propriétés physiques et morphologiques à tous les types de suies.

Morphologie des particules de suie

Les particules de suie produites par l’ensemble des phénomènes décrits précédemment se présentent donc sous la forme d’un agrégat de particules primaires. La nature fractale de ce type de particules a été confirmée par KÖYLÜ et al. (1995) et MEGARIDIS et al. (1990) depuis les premiers travaux de WITTEN et al. (1981). Après avoir présenté les propriétés des particules primaires, nous détaillerons les propriétés morphologiques particulières de ces agrégats.

Particules primaires
La structure interne des particules primaires dépend de la nature du combustible et des conditions de ventilation dans la flamme. Il est généralement admis que les particules primaires sont quasi sphériques que leurs diamètres au sein d’un agrégat sont faiblement dispersés selon une distribution gaussienne autour d’une valeur moyenne. Cette dernière hypothèse a été vérifiée expérimentalement par WENTZEL et al. (2003) pour des suies Diesel et OUF et al. (2008) pour différents combustibles (Acetylène, Toluène, PMMA).

La masse volumique des particules primaires, supposées homogènes, peut être mesurée expérimentalement par prélèvement, centrifugation dans de l’éthanol et pesée du matériau ainsi récupéré. Elle est généralement comprise entre 1400 kg · m−3 et 1900 kg · m−3 (DOBBINS et al., 1994 ; OUF et al., 2008), donc inférieure à la masse volumique du graphite pur (2200 kg · m−3 ). Le nombre de particules primaires contenues dans un agrégat peut être évalué par prélèvement et analyse MET (Microscope Électronique à Transmission) d’un échantillon déposé sur une grille adaptée. Il dépend du lieu de prélèvement, dans la flamme ou hors de la flamme, et donc du processus de formation des suies.

Composition chimique des particules de suie

La structure et la nature de la morphologie de la suie a été étudiée par prélèvement de particules dans des flammes et analyse des dépôts par différentes techniques. Les résultats montrent que la nature du combustible affecte la nature des particules jeunes, prélevées à la base de la flamme, mais que les particules finales émises dans les fumées ont une structure interne commune. Les particules primaires de suie sont composées de deux domaines qui diffèrent par la façon dont les atomes de carbones sont structurés. Le premier domaine constitue la couche externe de la particule, dans laquelle le carbone est très organisé et forme des structures cristallines de type graphitiques. Les feuillets sont cependant arrangés de manières moins parfaites que dans le cas du graphite , ce qui explique la masse volumique plus faible de la suie. Le noyau des particules primaires (diamètre de l’ordre de 30 à 50 nm) est composé de plusieurs particules plus fines (diamètre de l’ordre de quelques nm). Ces particules fines sont liées aux premières particules formées au cours de la nucléation de la suie. Ces deux domaines constituent la structure primaire des particules de suie, produite par les processus décrits dans le paragraphe précédent. Le carbone dont ils sont composés est appelé carbone élémentaire (EC) .

L’analyse chimique de la suie permet de classer les composants principaux de la suie en deux catégories distinctes :
— carbone organique (CO) : elle est composée des fractions organiques solubles non-volatile et volatile.
— carbone élémentaire (CE) : il s’agit d’une matrice carbonée, qui est le constituant majoritaire de la suie. La suie se compose donc majoritairement de carbone (>70% en masse) mais également d’hydrogène et de certains autres éléments (oxygène, azote). Dans le cas de particules de suie naissantes, les ratios molaires C/H peuvent être inférieurs à 1 tandis que des particules matures pourront avoir un ratio allant jusqu’à 10.

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Table des matières

Introduction
1 État de l’art sur les particules de suie et leur dépôt
1.1 Caractérisation des particules de suie d’incendie
1.1.1 La fumée et les particules de suie : définitions
1.1.2 Mécanismes de formation de particules dans une flamme
1.1.3 Morphologie des particules de suie
1.1.4 Composition chimique des particules de suie
1.1.5 Taux de production de suie d’un foyer
1.2 Approche théorique des écoulements à phase dispersée
1.2.1 Modélisation du transport d’aérosol
1.2.2 Régime de continuité d’une particule en suspension dans un gaz
1.2.3 Mécanismes intervenant dans le transport des particules
1.2.4 Le phénomène de thermophorèse
1.3 Dépôt : transfert de particules au voisinage d’une paroi
1.3.1 Adhésions des particules à une paroi
1.3.2 Modélisation du dépôt de particules
1.3.3 Application aux particules de suie
1.3.4 Études expérimentales du dépôt de particules de suie
1.4 Bilan sur l’état de l’art
2 Étude du dépôt à échelle réelle dans un local
2.1 Dispositif expérimental
2.1.1 Aménagement du local d’essai
2.1.2 Conditions initiales
2.1.3 Foyer utilisé
2.1.4 Mesures réalisées dans le local
2.1.5 Mesure du dépôt et contrôle de la température des cibles
2.1.6 Bilan des résultats expérimentaux
2.2 Prédiction du dépôt de suie par la simulation numérique
2.2.1 Paramétrage de la simulation numérique
2.2.2 Prédiction de l’écoulement
2.2.3 Prédiction du dépôt de suie
2.3 Comparaison des résultats avec les modèles théoriques de dépôt
2.3.1 Modélisation du dépôt de suie
2.3.2 Application du modèle de dépôt de FDS aux résultats expérimentaux
2.3.3 Amélioration du modèle utilisé dans FDS
2.4 Conclusion
3 Influence de la vitesse sur le dépôt – Échelle réelle
3.1 Description et analyse du montage expérimental
3.1.1 Mise en œuvre des essais
3.1.2 Simulation numérique de l’essai
3.1.3 Bilan
3.2 Étude expérimentale du dépôt de suie
3.2.1 Instrumentation des essais
3.2.2 Exploitation des résultats expérimentaux
3.3 Conclusion
4 Influence de la vitesse sur le dépôt – Échelle réduite
4.1 Description de l’essai en conduite
4.1.1 Hypothèses et objectif
4.1.2 Réalisation d’une veine à section variable
4.1.3 Pré-dimensionnement par simulation numérique
4.2 Mise en œuvre du dispositif expérimental
4.2.1 Plan d’expériences
4.2.2 Source de fumée chaude
4.2.3 Instrumentation de la veine
4.3 Résultats expérimentaux
4.3.1 Pertes thermiques le long de la veine
4.3.2 Mesure du dépôt de suie
4.4 Bilan
Conclusion

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